铁基物种活化过硫酸盐修复土壤异丙隆污染的研究

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随着我国现代化建设,工业、生活中各类废弃物的无序排放,以及农业发展中化肥、农药等的大量使用,造成了日益严重的土壤污染,制约了我国的可持续发展和生态文明建设。基于过硫酸盐氧化剂的化学氧化技术可有效降解土壤及地下水中有机污染物,但尚存在降解速率较慢、氧化剂的利用效率低下、易受土壤和水体环境因子变化的影响等缺点。本论文以异丙隆这一较为常见的取代脲类除草剂为目标污染物,主要研究了不同铁基化合物对过硫酸盐体系化学降解的影响因子和调控规律,初步探索了铁基化合物和过硫酸盐的相互作用机制和氧化自由基的指认。论文第二章初步探究了PS(Persulfate)浓度、Fe2+浓度、土水比、初始pH、温度等影响过硫酸盐活化和异丙隆降解的主要因素。论文第三章探究了不同络合剂的添加如:草酸、EDTA(Ethylenediaminetetraacetic acid)、酒石酸、柠檬酸对Fe2+活化PS的影响。论文第四章通过市政污泥制备了生物炭类活化剂SDBC(Sludge-Derived Biochar)、CuFe@SDBC和Fe3O4@SDBC,均表现出良好的催化活化性能。论文第五章制备了含铁的水滑石LDH(Layered Double Hydroxide)系列活化剂,具有易制备、高效、环境友好等特点。通过以上研究,本论文得出以下主要结果与结论:(1)确定土水比1:5时,过硫酸盐PS浓度为4.84 mmol/L,[Fe2+]=1.21 mmol/L时,PS/Fe(II)体系表现出最佳的降解效果,异丙隆的去除率可达91.8%。过高的Fe2+浓度反而抑制异丙隆的降解。(2)酒石酸、EDTA、柠檬酸能够显著提高Fe2+活化PS降解污染土壤中的异丙隆,草酸和EDTA与Fe2+的摩尔比为1:2时,表现出最高的降解率;而EDTA和酒石酸与Fe2+摩尔比为1:1表现出最佳的降解率。同时,随着络合剂与Fe2+比例的上升,异丙隆的降解率随之升高。各络合剂在不同pH且相同的络合配比下的降解效果具有相似性,中性>碱性>酸性。在各自最优条件下,络合剂对Fe2+活化PS降解土壤异丙隆的促进作用为:酒石酸>EDTA≈柠檬酸>草酸。(3)CuFe@SDBC的催化活化效果在SDBC基活化剂中最优,PS为70 mM,中性条件下反应10 h异丙隆的降解率可高达94.1%。该体系主要自由基为硫酸根自由基和羟基,单氧自由基和超氧自由基也存在。PS与非均相催化剂CuFe@SDBC表明的活性位点形成氢键是自由基产生的主要途径。此外,背景电解质Cl-、Br-、NO3-及腐殖酸对CuFe@SDBC/PS体系降解能力并无淬灭作用。(4)CoFe@MgAl表现出良好的催化性能和优良的稳定性。异丙隆去除率的高低与负载的Fe含量有关,Fe的含量越高,降解率越高。此外,CoFeMgAl/PS体系有较大的pH适用性,在pH=3-13均表现优异的去除率,几乎达到100%的降解效果。机理实验证明CoFeMgAl与PS是通过表面络合作用,如氢键相互作,主要生成硫酸根自由基和羟基自由基作为氧化活性物种。综合上述结论,本研究为采用铁基物种活化过硫酸盐修复土壤异丙隆污染提供了新思路。
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