苄基苯基羟基脲类抗肿瘤化合物的合成及结构分析

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羟基脲(HU),又称羟基脲素,是一种核糖核苷酸还原酶(RR)抑制剂,也是目前唯一用于临床的RRIs抗肿瘤药物,其治疗适应症主要包括治疗β地中海贫血、黑色素瘤、髓性白血病及卵巢肿瘤等,此外,HU还有治疗镰形细胞贫血和抑制HIV病毒复制等药理作用。但是由于HU的脂水分配系数较低,分子极性太大,在人体内半衰期较短等缺点,又加之HU的遗传毒性,对人体有致癌作用。因此有必要对其进行结构改造,增加其脂溶性,减小毒副作用,延长其半衰期。本文主要是对苄基苯基羟基脲类抗肿瘤化合物的合成及其结构进行了研究。并对所合成的羟基脲衍生物进行了体外抗肿瘤活性研究,探讨该类化合物对人体白血病细胞K562及人喉癌细胞HEP-2作用情况。另外,根据该类化合物对肿瘤细胞作用情况,对其构效关系进行了初步的分析。本论文主要内容包括以下几方面:第一,目前肿瘤疾病的形势、羟基脲抗肿瘤作用机制、羟基脲用途临床用途及其局限性。第二,通过查阅文献,提出了苄基苯基羟基脲衍生物的合成路线,成功合成了目标化合物。共合成了 21个羟基脲衍生物,经CA查询,除了 1个衍生物(化合物YB1)有报导过,其余均是未报导过的新化合物。对所得化合物进行IR、MS、1H-NMR及13C-NMR研究,确定了目标化合物的结构。第三,依据目标化合物的1H-NMR、13C-NMR、IR及MS图谱,对目标化合物进行结构解析,再综合谱图信息,进行综合解析。第四,将所得羟基脲衍生物用MTT法进行体外抗肿瘤活性筛选,探讨该类化合物对人体白血病细胞K562及人体喉癌细胞HEP-2作用情况。体外活性结果显示,有一些目标化合物的细胞活性优于阳性对照药羟基脲,比如化合物YB4(IC50=80.60μmol/l)对人喉癌细胞HEP-2活性远高于羟基脲(IC50=192.00μmol/l);化合物 YB1(IC50=170μmol/l)、YB2(IC50=21.00μmol/l)、YB4(IC50=57.00μmol/1)、YB5间(IC50=60.30 μmol/l)对人白血病细胞K562活性远高于羟基脲(IC50=73.60μmol/l)。最后,根据目标化合物对这两种肿瘤细胞作用情况,对其构效关系进行了初步的分析。
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