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MXenes是一种新型层状二维类石墨烯碳/氮化物材料,其化学通式可表示为Mn+1XnTx,其中M为前过渡族金属,X是碳和/或氮元素,T代表-F、-OH、=O等表面官能团。MXenes具有大比表面积、良导电性、优异的力学性能等优点,在储能、吸附及传感等领域具有广泛的应用前景。此外,由于MXenes具有类石墨烯二维层状结构,且高催化活性的过渡族金属元素位于材料表面,能够为反应提供大量活性位点,使其在催化领域具有重要应用价值。目前,MXenes的热稳定性、表面官能团的调控、衍生物的制备及MXenes的催化性能等问题制约了其在催化领域的实际应用,急需在这些方面开展研究。本文以典型的MXene材料Ti2CTx及其衍生物TiO2@C为研究对象,围绕其制备、结构,及在高氯酸铵(AP)热分解、MgH2放氢、亚甲基蓝(MB)降解过程的催化作用展开研究。主要结论如下:(1)利用40%浓度的HF溶液对母相Ti2AlC浸蚀2.5 h后再除氧冷冻干燥,制备出片层结构清晰的Ti2CTx(T=-OH、=O和-F)纳米片层材料。真空加热处理时发现Ti2CTx纳米片具有良好的热稳定性,其结构可以稳定保持到1200℃。同时发现当加热到227℃时,表面官能团-OH被去除掉;继续加热到1200℃,表面官能团-F被去除掉,同时晶体内部有退火孪晶形成。(2)采用热分析法研究了 Ti2CTx纳米片层材料对高氯酸铵(AP)热分解的影响。结果表明,当Ti2CTx含量达到30 wt%时,AP的高温分解峰峰值温度降低了 90℃,表观分解热增加了 1897.3 J/g。Ti2CTx片层材料促进高氯酸铵(AP)热分解过程的机理为:体系对电子良好的传导性、Ti2CTx片层对气体性产物的吸附和少量消耗、具有半导体性质的Ti2CTx(x=-OH和=O)和表面生成的TiO2受热激发产生电子向HC104迅速传导产生的超氧离子O2-、Ti2CTx表面不饱和位点的存在及MXene的良好导热性能加速了高氯酸铵(AP)的热分解。(3)采用DSC-TG等分析手段研究了 Ti2CTx纳米片层材料对MgH2放氢行为的影响。结果表明,当Ti2CTx的质量分数为5 wt%时,MgH2放氢起始温度、放氢反应焓变(△H)、放氢活化能(Ea)分别降低了37℃、11%和26.7%。通过对Ti2CTx催化MgH2放氢前后的微观形貌和表面化学组成及化学状态的分析,认为Ti2CTx片层催化机理是:表面裸露的多价态Ti与MgH2的交互作用和重新结晶后Ti2CTx小片层及其交错堆叠而成的孔对H2的吸附作用促进了 MgH2放氢。(4)通过高能球磨Ti2CTx纳米片成功制备出沿袭了 Ti2CTx二维片层结构的衍生物Ti02@C。检测发现带有空位和Ti3+的TiO2纳米晶粒均匀地分散在无定形碳(C)层上,两者之间存在O-Ti-C化学键。TiO2@C光催化降解亚甲基蓝(MB)的能力是P25的1.25倍,且稳定性较高。分析认为该材料的催化机理为:空位、C及Ti3+能有效捕获并传导TiO2受光激发产生的电子,从而有效抑制电子和空穴复合,达到增强光催化降解MB的目的,并且复合材料中O-Ti-C化学键的存在保持了 TiO2@C光催化性能的稳定性。