【摘 要】
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传统的无机块体热电材料因其脆性、不易加工等缺点限制了其在柔性可穿戴领域的应用,但诸如碲化铋等高性能室温无机材料依然是有机/无机复合热电材料的可靠候选。新兴的有机导电聚合物在柔性热电转换领域表现优异,但也存在种类单一、价格昂贵等不足之处。具有低导热性和优异耐候性的低成本绝缘型聚合物有望成为复合体系中有机组分的有力竞争者。基于这种思路,本论文使用P型碲化铋材料Bi0.5Sb1.5Te3和聚偏氟乙烯（P
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传统的无机块体热电材料因其脆性、不易加工等缺点限制了其在柔性可穿戴领域的应用,但诸如碲化铋等高性能室温无机材料依然是有机/无机复合热电材料的可靠候选。新兴的有机导电聚合物在柔性热电转换领域表现优异,但也存在种类单一、价格昂贵等不足之处。具有低导热性和优异耐候性的低成本绝缘型聚合物有望成为复合体系中有机组分的有力竞争者。基于这种思路,本论文使用P型碲化铋材料Bi0.5Sb1.5Te3和聚偏氟乙烯（PVDF）分别作为无机成分和有机成分,制备Bi0.5Sb1.5Te3/PVDF热电复合薄膜,主要考察制备工艺和相对含量对复合薄膜的影响。在制备工艺上,退火处理后的薄膜表面存在较多孔隙,限制了电导率的提升,85 wt.%Bi0.5Sb1.5Te3含量的复合薄膜仅取得了15.40μWm-1K-2的室温功率因子。在6 mm的弯曲半径下,经过1000次弯曲后薄膜电导率下降了约22%。放电等离子退火（SPA）处理后的薄膜表面无明显的孔隙,组织结构得到改善。通过优化SPA工艺参数,复合薄膜的电导率得到显著的提高,最终取得了200.6μWm-1K-2的功率因子。复合薄膜的柔性也有较大的提升,在1000次弯曲后电导率仅下降7.7%。随着Bi0.5Sb1.5Te3含量的增加,复合薄膜表现出更高的电性能。95 wt.%Bi0.5Sb1.5Te3含量的复合薄膜取得了高达122.0 S/cm的电导率和711.9μWm-1K-2的最高功率因子。利用渗流理论很好地解释了复合薄膜电导率与Bi0.5Sb1.5Te3体积分数的非线性关系。基于理论热导率计算的最高ZT值约为0.27。弯曲测试揭示了不同组分Bi0.5Sb1.5Te3/PVDF复合薄膜在热电性和柔性上的矛盾。在6 mm的弯曲半径下,95 wt.%Bi0.5Sb1.5Te3的复合薄膜经过1000次弯折后的功率因子仍能保持初始值的约74%。在50 K的温差下,利用95 wt.%Bi0.5Sb1.5Te3复合薄膜制备的单臂热电发电机获得了约12.1 m V的开路电压和7.89μW的最高输出功率,表明复合薄膜在热电器件领域的应用潜力。本论文在显著提升复合薄膜室温功率因子的同时,大幅缩短了后处理时间,为热电复合薄膜的高效制备提供了可行的建议。
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