核壳结构的Fe3O4@C@MnO2磁性纳米粒子吸附放射性核素铀和铕的性能研究

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随着全世界对化石燃料短缺和全球变暖的日益关注,核能作为一种没有温室气体排放的清洁能源,被视为能源系统的一个关键组成部分。然而,随着对核电站建设和核能需求的不断增加,各种放射性核素如235U、152+154Eu、241Am和239Pu被释放到环境中,对环境保护和人类健康构成致命威胁。因此,寻求高效环保的方法来去除废水中的铀和铕离子具有深远的意义。MnO2由于表面带负电荷和特殊的高比表面积,在有效去除水中的放射性核素、重金属离子以及染料方面具有优势,从而引起了人们的广泛关注。然而,从水溶液中分离这些吸附剂的困难限制了它们在实际废水处理中的潜在应用。幸运的是,在这种设计理念的指导下,这个难题可以通过引入能快速分离的四氧化三铁磁性纳米粒子来解决。本文研究了核壳结构的二氧化锰磁性纳米复合材料Fe3O4@C@MnO2对水中铀和铕离子的去除作用,并探讨了不同批处理参数对吸附剂性能及吸附机理的影响,具体研究方法和结论如下:首先通过溶剂热法制备了纳米团簇形状的Fe3O4@C,然后用机械搅拌法在Fe3O4@C表面上,通过自我牺牲氧化还原反应将KMnO4转化为MnO2,在微球表面上合成了化学修饰的核壳磁性二氧化锰复合材料(表示为Fe3O4@C@MnO2)并用于水环境中放射性核素U(VI)和Eu(III)离子的去除。并借助光谱表征技术对合成材料的表面形貌、比表面积、晶体结构、热稳定性和磁性能等进行了表征。并评价了接触时间、温度、模拟水实验、离子强度、及循环次数等环境因素对U(VI)和Eu(III)离子吸附过程的影响。研究结果表明,Fe3O4@C@MnO2对U(VI)和Eu(III)具有相当大的吸附能力。从系统批实验来看,吸附等温线与Langmuir模型的拟合度较高。吸附动力学遵循伪二阶模型。吸附过程与溶液pH值密切相关,但受离子强度的影响较弱,说明金属离子间的相互作用主要以内球表面络合为主。此外,在pH=5.0和T=298 K时,U(VI)的最大吸附容量为77.71 mg/g,Eu(III)的最大吸附容量为51.01 mg/g。热力学参数ΔH0为正值,ΔG0为负值,表明Fe3O4@C@MnO2吸附U(VI)和Eu(III)离子是自发的吸热反应。更重要的是,以碳酸钠溶液作为解吸剂,五次吸附解吸循环后Fe3O4@C@MnO2对U(VI)和Eu(III)的吸附效率略有下降,但仍然都保持了高于70%的去除效果,说明Fe3O4@C@MnO2材料具有良好的循环再生性能。表明该材料在放射性废水处理中具有良好的稳定性和长期再利用潜力。XPS和Zeta电位分析结果表明Fe3O4@C@MnO2对U(VI)和Eu(III)的吸附机理是静电吸引和表面络合。Fe3O4@C@MnO2在天然、合成地表水和合成地下水对U(VI)和Eu(III)的优异吸附能力进一步证实了其在实际废水处理中的应用。本文以Fe3O4@C为核,MnO2为壳制备二氧化锰磁性复合材料,以去除水体中放射性核素U(VI)和Eu(III)离子,并且可以很容易地被外部磁场分离。从批实验和光谱研究角度较全面的研究了其吸附性能及反应机理,为工业废水中放射性核素的去除与富集提供了理论依据,在放射性核素污染处理中的应用具有重要意义。
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