科技发展与时代进步需要能源作为动力,然而传统化石能源的使用导致环境污染问题愈演愈烈。当前各国集中力量发展清洁性新能源——氢能,然而氢存储问题极大地阻碍了氢能发展,实现安全高效的储氢方式迫在眉睫。多孔材料应用于储氢领域受到广泛关注,特别是金属有机框架物（Metal-Organic Frameworks,MOFs）。MOFs材料在低温下拥有良好的储氢性能,当温度上升到近室温时其储氢能力急剧萎缩,储氢质量密度只达到低温时的1%左右。为了突破MOFs材料在室温下的储氢瓶颈,本研究设想把MOFs结构中的金属氧化物用吸氢效率更高的稳定无机团簇来取代,用于环境温度下的储氢。为此,利用密度泛函理论,我们首先用稳定的Si₁₂C₁₂H₂₄团簇,通过有机小分子和锂原子的修饰,设计了具有大表面积的吸氢团簇结构单元Si₁₂C₁₂H₁₂（CONHLi）₁₂和Si₁₂C₁₂H₁₂（CONLi₂）₁₂,其最大吸氢质量密度分别为13.18 wt%和12.6 wt%。同时Si₁₂C₁₂H₁₂（CONHLi）₁₂·82H₂和Si₁₂C₁₂H₁₂（CONLi₂）₁₂·84H₂平均每个氢分子的结合能分别为0.135 eV与0.134 eV。在此基础上,利用上述功能化的团簇单元,用有机连接剂连起来,构建成类MOFs结构,并用巨正则蒙特卡洛模拟（Grand Canonical Monte Carlo,GCMC）预测其储氢性能。为了计算简便,我们设法搭建并研究由同样拥有高吸氢性能的轻质团簇Si₂₀H₁₀（CN₂HLi₂）₁₀、Si₂₀H₁₀（CN₂H₂Li）₁₀与有机配体2,2’-二甲苯并蔻所组成的新型二维类MOFs多孔材料（分别称为SMOF-1、SMOF-2和Li@SMOF-1）。通过拟合基于第一性原理计算所得的势能曲线得到结构各原子力场。基于该拟合力场,GCMC模拟预测结构在低温及近室温环境下的储氢表现。SMOF-1、SMOF-2和Li@SMOF-1在77K&40bar条件下超额储氢质量密度分别为12.11 wt%、10.49 wt%和13.87 wt%,在近室温243K&50bar条件下SMOF-1与SMOF-2超额储氢量分别达到了4.91 wt%（34.52 g/L）和3.38 wt%（24 g/L）。在300K&100bar室温极限压强下SMOF-1与SMOF-2仍能储存4.5 wt%、31.6 g/L和2.99 wt%、21.4 g/L。特别是Li@SMOF-1在300K&30bar条件下超额储氢量高达4.77 wt%。理论计算表明三者均已在近室温环境下实现美国能源部制定的短期目标。本研究为MOFs多孔材料在环境温度下的储氢提供一些新的研究思路。