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溴酸盐和六价铬是普遍存在于饮用水中的污染物,这两种污染物对人类健康的影响已经引起了广泛关注。美国环保署(EPA)规定饮用水中溴酸盐最高允许浓度为0.01mg/L,世界卫生组织(WHO)规定饮用水中六价铬的含量不能大于0.05mg/L;我国现行的《生活饮用水卫生标准》规定饮用水中溴酸盐的限值为0.01mg/L,六价铬的限值为0.05mg/L。为了保证饮用水的质量,对水源水采取处理措施使其达到饮用水水质标准是十分必要。针对水体中溴酸盐污染的处理方法有很多。生物法可有效地将溴酸盐还原为溴离子,但将这种技术用于实际处理受到很多限制。化学还原法是另一种有效的处理方法,最常见的化学还原法是零价铁还原。这种方法易操作且效率较高,但产物Fe2+需要进一步处理,存在二次污染问题。另一些处理方法,如活性炭吸附／还原、光催化和电化学还原等,也存在一定不足。对Cr(Ⅵ而言,常用的处理方法是将Cr(Ⅵ还原为Cr(Ⅲ),最主要的方法是化学还原法和光催化法。化学还原法处理出水水质良好,但处理费用较高,存在二次污染问题。光催化法无二次污染,但能耗大,难以大规模实际应用。总的来说,目前用于溴酸盐和Cr(Ⅵ处理的主要方法是将污染物还原为无毒或低毒的物质,本文提出的液相催化加氢还原的方法可简单有效地达到这一目的。同时,液相催化加氢还原作为一种低耗、高效、环保的方法,是一种具有发展前景的处理技术。就现有的研究来看,将该技术用于溴酸盐和Cr(Ⅵ的处理未见报道。本文分别针对溴酸盐和Cr(Ⅵ的还原过程,对催化加氢还原反应的机理和影响因素做了较系统的研究。针对溴酸盐的还原研究,本文以Pd及Pt作为活性组分,以SiO2、Al2O3或活性炭作为载体,合成Pd/Al2O3、Pd/SiO2、Pd/C和Pt/Al2O3催化剂。对这些催化剂进行各种特性的表征,比较这几种催化剂对溴酸盐的还原效率。表征结果表明,Pd/SiO2和 Pd/Al2O3的等电点分别为2.0和8.0,而Pd/C的等电点小于2.0。这一表面特性的差异导致了催化剂在催化还原效率上的差异。Pd/Al2O3的催化效率明显高于Pd/SiO2和Pd/C。在中性反应条件下,Pd/Al2O3的表面带正电,而Pd/SiO2和Pd/C的表面带负电。由于溴酸盐在水溶液中以阴离子形式存在,带正电的Pd/Al2O3与溴酸盐之间存在静电吸附作用,有利于溴酸盐的催化还原。对比Pd/Al2O3和Pt/Al2O3对溴酸盐的还原效率,结果显示Pd/Al2O3的催化活性明显高于Pt/Al2O3。这是因为两种活性组分在氢的吸附能力上存在差异。进一步研究Pd/Al2O3对溴酸盐的还原过程发现,还原过程符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明溴酸盐的还原是吸附控制过程。高负载量的催化剂对溴酸盐的还原效果优于低负载量的催化剂,原因在于高负载量的催化剂表面活性组分含量高。溶液的pH值是影响溴酸盐还原的又一重要因素,低pH值利于溴酸盐的还原。水体中的共存阴离子(Cl-、Br-和SO42-)抑制溴酸盐的还原,这是因为溴酸盐和共存阴离子在催化剂表面存在竞争吸附作用。这种竞争吸附作用导致溴酸盐在催化剂表面的吸附量下降,进而抑制了溴酸盐的还原。针对六价铬的还原研究,采用分别经300℃、450℃和600℃煅烧后的氧化锆作为载体,利用沉积沉淀法制备催化剂,记为Pd(2)/Z-3,Pd(2)/Z-4,Pd(2)/Z-6。比较这三种催化剂对Cr(Ⅵ)的催化还原效率,得出Cr(Ⅵ)的还原效率排序：Pd(2)/Z-6>Pd(2)/Z-4>Pd(2)/Z-3。这是由三种催化剂在晶型和比表面积上的差异导致的。在Cr(Ⅵ)还原过程中,反应前期铬还原速率不断增加,直至反应最后还原速率才呈下降趋势。这是由Cr(Ⅵ)的吸附抑制作用导致。在反应初期,溶液中Cr(Ⅵ)的浓度较高,Cr(Ⅵ)吸附使催化剂表面的氢质子量减少,导致Cr(Ⅵ初期还原速率不高；随着反应的进行,Cr(Ⅵ)浓度持续下降,导致吸附量减少,催化剂表面酸量增加,从而促进了Cr(Ⅵ)的还原。随着初始Cr(Ⅵ)的浓度增大,催化剂的初活性不断减小,直至趋于稳定,这也是由吸附抑制作用导致的。液相催化还原Cr(Ⅵ的反应过程不符合Langmuir-Hinshelwood模型,而是吸附作用和催化剂表面酸性共同控制的过程。高负载量的催化剂对Cr(Ⅵ的还原效果优于低负载量的催化剂。溶液高pH值不利于Cr(Ⅵ的还原,催化剂初活性随pH值升高而线性下降。这是因为在高pH值条件下,Cr2O72-/Cr3+的氧化还原电位较低。除常见的无机氧化物外,新型纳米材料可作为负载型催化剂的载体,例如二氧化钛纳米管(TNT)。TNT具有独特的结构和优良的性能,在材料和光催化等领域已有大量研究,但将其用于液相催化领域的报道较少。论文以二氧化钛(P25)和TNT分别作为载体,利用光沉积的方法合成催化齐Pd/TiO2和Pd/TNT,对这两种催化剂进行表征,并比较两者对Dr(Ⅵ)的催化还原效率。表征结果显示,因为TNT的比表面积和表面酸性均大于Ti02,合成的Pd/TNT表面的钯分散性优于Pd/TiO2。就Cr(Ⅵ的还原效率来看,Pd/TNT的催化还原效率明显优于Pd/TiO2。这是因为Pd/TNT的钯分散度高且表面酸性基团较多。由于Cr(Ⅵ)在催化剂表面的吸附抑制效应,Cr(Ⅵ初始浓度的提高不利于Cr(Ⅵ的还原。相应地,溶液pH值的升高降低Cr(Ⅵ的还原效率。