中国中东部地区两次典型降雪中元素及砷形态特征

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近些年来,中国大部分地区频繁出现的雾霾不仅造成了大气能见度降低和空气环境质量的下降,而且也给人们的日常生活以及工作带来了很多不利的影响。空气环境质量状况也引起了各界人士的高度关注。人类活动排放大量污染物进入大气环境中,吸附在大气颗粒物上的污染物通过大气运动在全球范围内传输,最终又通过干湿沉降输入至土壤,水域等,影响地面生态环境。因此,通过对大气湿沉降(降雪和降雨)中污染物的研究,可以从侧面更好地了解大气环境中污染物的污染状况及污染来源。本研究于2014年2月5日和2月18日的两次中东部降雪中,从郑州、石家庄、青岛、嘉祥、兰州、南京、武汉、杭州、广德、临安和西安等11个城市设立雪水采样点,共收集到有效样品55个,测定了样品中22种微量元素(As、Ba、Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Mo、Ni、Pb、Sb、Se、V、Zn、Pt、Pd、Rh、Hg、Fe、P、Br、I)的浓度。首先,我们对比分析了各采样点的元素组成,浓度水平,空间分布特征,并与收集到的世界各地的历史数据进行对比分析研究其污染水平;其次,利用相关性分析,富集因子法,主成分分析法及后向气流轨迹分析的方法对中国中东部降雪进行源解析;最后,我们对降雪中的元素砷的形态进行了分离及含量的测定,对比分析了采样点砷的主要存在形式。研究结果表明:(1)中国中东部地区降雪中元素平均含量从高到低的排序为Fe>Zn>P>Ba>Mn>Br>Cu>Pb>I>As>Ni>V>Cr>Sb>Se>Mo>Co>Cd。Fe是雪水样品中含量最高的元素,占元素总含量的29%左右,平均浓度为30.84μg/L;Zn次之,占元素总含量的18%左右,平均浓度为18.95μg/L。其中,Pt、Pd、Rh和Hg这四种元素在样品中均未检测到。(2)中国中东部地区的11个降雪城市中,降雪样品中的元素总量与这11个城市的空气质量指数大体呈统一趋势,石家庄、西安、兰州的AQI和元素总量均较高,青岛、武汉、杭州、临安的AQI和元素总量均较低。(3)本研究降雪采样区域分为四个功能区,分别为工业区、商务区、居住区和郊区,对各功能区的元素总量进行监测分析,得出不同功能区元素浓度大小为工业区>居住区>商务区>郊区,工业区元素总浓度约为135.26μg/L,居住区的元素总浓度约为94.99μg/L,商务区元素总浓度约为88.64μg/L,郊区元素含量最少,浓度约为66.79μg/L。(4)中国中东部地区降雪样品中,Zn、Pb、V、Co、Ni、Cu、Se、As、Cd和Sb这几种元素被严重富集,其中,Zn和Pb的富集是与城市中车辆的使用有关;V、Co、Ni、Cu、Se和Sb的富集是与化石燃料的燃烧以及冬季燃煤有关,As、Se和Cd与垃圾焚烧和垃圾填埋有关,并且污染元素的累积受到了东北、西部、东部、西北气团的影响。(5)本研究对郑州、石家庄、嘉祥、武汉、杭州、广德等城市样品中的四种砷形态(As(Ⅲ)、As(Ⅴ)、DMA、MMA)进行了测定,其中样品中砷主要以As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的形式存在。
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