自从Fritz Haber在1909年用氮气和氢气合成氨气以来,合成氨工业就被认为是20世纪最伟大的化学发明。因为合成氨反应的重要意义和巨大的挑战性,使得这一反应在工业应用以及基础理论研究领域都被重点的关注和研究。目前,工业上利用Haber-Bosch反应在高温高压条件下合成氨,不仅消耗大量能源,并会导致环境污染和温室气体排放,随着地球能源日益枯竭和环境污染严重,当前迫切需要探索一种更加高效环保的合成氨方法。通过电化学还原氮气合成NH₃/NH₄⁺是一种更加经济环保的合成氨方法,这一过程在常温常压下即可发生,大大节省了能源消耗;设备简单易操作,相比于Haber-Bosch反应,可以大大地节省设备和操作费用;原料氮气和水在地球上有丰富的储量,而且简单易得;反应所需电能可以从风能、太阳能等可持续能源转换得到。凭借这些优点,使电化学催化合成氨受到广泛关注。在本文中,我们采用安瓿法制备电化学合成氨的催化电极材料。将反应的原材料装入安瓿瓶内,安瓿瓶被抽真空后,它的开口端通过热熔化密封然后进行加热反应来合成所需材料。真空密封的安瓿瓶消除了环境的影响,使前驱体反应物充分反应,通过控制反应物的质量比,可以控制产物形态和电荷状态等,由此产生电催化性能。安瓿法因其对反应条件和环境的可控性,为电催化剂的可控合成提供了一个新的途径。本文首先采用安瓿法,以廉价的不锈钢箔为基底和硫粉在真空环境下高温煅烧生成FeS₂催化电极,该电极材料表面具有丰富的缺陷和硫空位,以及FeS₂晶面之间的协同作用,使其具有良好的电催化性能,在常温常压下,在酸性0.1M Li₂SO₄电解质溶液中,-0.2V vs.RHE时,法拉第效率高达14.6%,产率可达11.5μg h^-1mg_Fe^-1;通过电化学测试发现,FeS₂催化电极可以有效抑制析氢反应的发生,从而具有良好的选择性;此外,由于电极材料中Cr的存在,该电极在酸性电解液条件下具有长期稳定的催化性能。因此,以不锈钢为基底的FeS₂电极在电催化合成氨领域具有巨大的潜力。另外,采用相同的方法,以丰富廉价的Zn箔为基底和硫脲在真空环境下高温煅烧合成ZnS₂催化电极,通过材料表征发现,该电极材料具有丰富的表面缺陷,此外,由于反应过程中有N元素的参与,使得材料表面具有大量的N空位,增强了电极表面对N₂的吸附性,从而使该催化电极具有良好的电催化性能,常温常压下,在碱性0.1M KOH电解质溶液中,-0.5V vs.RHE时,法拉第效率高达19.067%,-0.6V vs.RHE时产率可达3.2μg h^-11 cm^-1;该催化电极只有在在碱性电解质溶液中,才能保持良好的稳定性,而且碱性条件也减弱了析氢反应,从而有利于电催化合成氨反应的进行。