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粉煤灰是燃煤电厂排放的主要固体废弃物之一,是一种大宗工业固废。目前粉煤灰主要被应用于建材行业,属低附加值利用。粉煤灰的高附加值利用主要包括常规元素Si、Al提取制备白炭黑、氧化铝,沸石分子筛的合成和贵金属元素的提取。粉煤灰的高效活化对其高值化利用是必要的。传统的高效活化方式为碱熔法,粉煤灰和固体碱混合均匀后在高温下焙烧达到活化的目的,该方法碱耗量大、能耗大、后处理步骤繁琐。基于此,本论文提出采用绿色、高效、便捷、可循环的水热活化法用于活化粉煤灰,选择两种典型的燃烧方式获得的粉煤灰,煤粉炉粉煤灰和循环流化床粉煤灰,探索它们在水热活化过程中的差异性,在此基础上对两种粉煤灰合成应用广泛、附加值高的分子筛进行了研究。论文主要研究了水热活化条件与粉煤灰理化性质对活化产物的影响机制;解析了水热活化过程中粉煤灰中硅、铝（主要以无定形的玻璃态和结晶相的石英和莫来石存在）到活化样（低硅铝比沸石）的转变过程;同时对水热活化过程中粉煤灰中的碱金属、碱土金属、过渡金属等的迁移、转化及对活化产物的影响规律进行了研究;联合酸浸法探索了活化样中Si、Al、Ca、Na、Mg、Fe、Ti等元素的迁移规律,结合XRD、ICP-OES、SEM等表征揭示了水热活化粉煤灰的过程机理。研究结果表明,在高温和高碱条件下（温度高于300℃,NaOH溶液浓度大于0.6 mol/L）,水热活化煤粉炉粉煤灰,煤粉炉粉煤灰中的Si、Al被快速活化转化为花型微晶簇的八面沸石晶体。活化过程的升温段粉煤灰中约45%的Si元素溶于碱溶液中,其它元素均存在于固体样品中;随着反应的进行,溶液中的Si参与沸石晶体生长,与固相中的活性Al结合形成八面沸石。在较为温和的实验条件下（温度低于300℃,NaOH溶液浓度小于0.5mol/L）活化煤粉炉粉煤灰,实验表明,粉煤灰的活化效果对活化温度和碱溶液变化的敏感度增加。且煤粉炉粉煤灰经水热活化后,主要为表层的无定形硅铝酸盐转变为结晶相方沸石,煤粉炉粉煤灰微球中心的莫来石仍存在与活化样（方沸石）中。煤粉炉粉煤灰的活化过程是从粉煤灰表层向内逐层进行的,粉煤灰的水热活化过程可描述为反应初期碱溶液中的NaOH扩散到粉煤灰的外表面,粉煤灰中的Si元素溶解于碱溶液中;随着反应进行NaOH从粉煤灰的外表面向内表面扩散,NaOH与粉煤灰表面的无定形硅铝酸盐发生反应活化其中的Si、Al,溶液中的Si与粉煤灰固相中活化的Si、Al结合成沸石骨架。当活化温度为200℃,碱溶液为1.0 mol/L时,活化反应初期受内扩散控制,反应后期受化学反应控制,反应速率常数分别为4.8×10-4和3.0×10-3,因此粉煤灰的活化主要受反应初期内扩散的控制。循环流化床燃烧温度低,燃烧过程中煤中的矿物未被熔融形成致密光滑的玻璃体,粉煤灰形貌多为不规则状,同时燃烧时通常掺入Ca基脱硫剂,使得粉煤灰中游离CaO含量高,这都促进了粉煤灰中Si、Al的活化转化,在较温和条件下（温度低于300℃,NaOH溶液浓度小于0.5 mol/L）即可被完全活化。通过分析煤粉炉粉煤灰和循环流化床粉煤灰之间的差异性,水热活化煤粉炉粉煤灰得到低硅铝比的方沸石,联合水热转晶法制备了应用广泛的CHA型SSZ-13分子筛。利用循环流化床粉煤灰和含铁废弃物（赤泥和钢渣）一步水热活化合成了可回收的粉煤灰基磁性沸石,用于脱除燃煤烟气中的单质汞。研究结果表明,经HCl改性后的磁性沸石在200℃下的脱汞率接近100%,一次再生后其脱汞率仍在80%以上,且具有较宽的活性温窗,在实际应用中更具竞争力。