柴油车尾气中排放的NO_x严重的污染了生态环境。随着人们对环保意识的增强以及国家环保法规的日益严格,限制柴油车尾气中NO_x的排放量迫在眉睫。NH₃选择性催化还原（NH₃-SCR）NO_x技术是目前最经济、最有效的脱除NO_x的方法之一。在NH₃-SCR催化剂当中,V基催化剂（V₂O₅/TiO₂）应用最为广泛。而在该体系中,仍然存在着一些缺陷,如狭窄的温度区间（300⁴00℃）、较差的N₂选择性、较高的SO₂氧化活性以及V物种所具有的毒性等。因此迫切需要开发一种具有较高NO_x转化效率,较高N₂选择性以及优异的抗水、抗硫和抗碳氢化合物（HCs）中毒性能的无V基SCR催化剂。近年来,由于其较宽的活性温度窗口、较高的N₂选择性以及无毒等优点,Fe基分子筛催化剂在NH₃-SCR反应中的应用越来越受到人们的关注。然而其低温脱硝性能、高温水热稳定性和抗硫、抗HCs中毒性能依然不能令人满意。因此,本论文以小晶粒微孔Beta分子筛为载体,过渡金属Fe为活性组分,Mo为助剂,设计并合成了系列氧化物薄膜（TiO₂,SBA-15,CeO₂）包覆的具有核壳结构的NH₃-SCR催化剂。采用XRD、TEM、N₂adso-desorption、SEM、XPS、NH₃-TPD、XANES、ICR-AES、H₂-TPR和In-situ DRIFTS等表征对催化剂进行了分析,以模拟的柴油车尾气为研究对象,采用NH₃-SCR反应对催化剂的活性进行评价。通过对催化剂的结构、物化性质与NH₃-SCR反应性能之间的关系进行研究,本论文得出如下主要结论:（1）采用液相沉积法成功制备了TiO₂薄膜（⁵ nm）包覆的Fe/Beta核壳结构脱硝催化剂。研究发现,包覆的TiO₂薄膜不仅在一定程度上降低了积炭物质在Fe/Beta@TiO₂催化剂表面活性位上的沉积,提高了吸附氧物种（O₂^-,O^-）的含量和NO到NO₂的氧化能力,而且还能够在高温条件下抑制活性Fe物种发生烧结,进而提高了催化剂的热稳定性能。在500 ppm丙烯存在下,Fe/Beta@TiO₂催化剂在450℃时依然保持87%以上的NO_x转化率;（2）采用超稀液相沉积法成功制备了一系列SBA-15薄膜包覆的Fe/Beta核壳结构脱硝催化剂。研究发现,壳层SBA-15薄膜厚度显著影响着Fe/Beta@SBA-15催化剂的酸性和氧化还原性能,进而影响着催化剂的NH₃-SCR性能。壳层SBA-15薄膜厚度为10 nm时,Fe/Beta@SBA-15-1催化剂具有最优的催化活性,在500 ppm丙烯和5%H₂O蒸气存在下,在325⁶00℃区间内实现80%以上的NO_x转化率。动力学结果显示SBA-15薄膜的包覆降低了Fe/Beta@SBA-15催化剂的晶体内扩散限制:Fe/Beta（43.7 kJ/mol）<Fe/Beta@SBA-15-1（52.6 kJ/mol）≈Fe/Beta@SBA-15-2（52.5 kJ/mol）,促进了反应物分子与活性位接触。TGA和in-situ DRIFTS结果显示,SBA-15薄膜抑制了积炭和惰性硝酸盐物种的生成以及沉积在活性位阻碍反应物分子与活性位接触,进而提高了催化剂的抗丙烯中毒性能;（3）采用自组装法成功制备了一系列不同壳层厚度的CeO₂薄膜包覆的Fe/Beta核壳结构高效脱硝催化剂。研究发现,壳层CeO₂薄膜的厚度显著影响着Fe/Beta@CeO₂催化剂的酸性和氧化还原性能,进而影响了催化剂的催化活性。适当厚度的CeO₂薄膜（¹0 nm）不仅能够增强催化剂的氧化还原性能,而且还能促进is-N₂O₂^-和NO₂活性中间体的生成,从而能够提高了核壳催化剂的NH₃-SCR性能。在5%H₂O蒸气存在的条件下,在225⁵65℃区间内实现90%以上的NO_x转化率。而太厚的CeO₂薄膜（²0 nm）不仅导致催化剂酸性急剧减弱,而且还促进了惰性硝酸盐物种的生成,从而导致催化剂的高温性能急剧降低。此外,动力学结果显示CeO₂薄膜的包覆增大了Fe/Beta@CeO₂催化剂的晶体内扩散限制,Fe/Beta（50.5 kJ/mol）>Fe/Beta@CeO₂-1（40.4 kJ/mol）>Fe/Beta@CeO₂-2（28.6 kJ/mol）;（4）采用自组装法成功制备了CeO₂薄膜（¹0 nm）包覆的MoFe/Beta核壳结构高效脱硝催化剂,由于壳层CeO₂薄膜的保护作用,抑制了在H₂O蒸气和SO₂存在的条件下活性组分发生烧结以及生成硫酸盐。这样不仅提高了催化剂的抗SO₂中毒能力（>90%,225⁶00℃）,而且还促进了催化剂的高温稳定性,有望替代V基催化剂,并为高效烟气脱硝催化剂的设计开辟了新的途径。因此利用氧化物薄膜和分子筛核的界面效应及良好的氧化还原性能与适宜的酸性,得到性能优异的NH₃-SCR抗丙烯、抗水、抗硫高效脱硝催化剂。