近年来,得益于光伏效率（认证效率:25.5%）和稳定性的提高,有机-无机卤化物钙钛矿太阳电池作为下一代光伏器件得到了迅猛发展。但环境稳定性以及大面积印刷等问题依然制约着其商业化的应用发展。氧化镍（NiOx）是一种常见的具有P型特性的无机半导体材料,由于高稳定性、低成本以及可低温溶液印刷等优势已被广泛应用于钙钛矿太阳电池器件中。虽然NiOx基钙钛矿太阳电池表现出较高的环境稳定性,但其器件效率相对于其他体系来说依然较低。究其原因,NiOx的本征电导率低、界面稳定性以及大面积可印刷性差,这些问题的存在限制了NiOx作为优选的空穴传输材料在钙钛矿太阳电池商业化发展中应用。针对于NiOx所存在的诸多问题,本文开展了如下工作:为有效解决NiOx/钙钛矿间界面不稳定性问题,在深入了解界面降解机制后,本文提出了一种在R2R印刷过程中通过简单的氢碘酸（HI）浸泡处理NiOx空穴传输层的原位双面钝化策略。具体而言,通过HI的氧化还原反应将薄膜表面的三价镍化合物还原为碘化镍（NiI2）,从而优化界面接触,改善NiOx功函数。同时,界面产物NiI2能够与钙钛矿中的铅原子配位形成Pb-I键,诱导钙钛矿晶格有序生长,提高了结晶薄膜的质量。最终,优化后的柔性器件的光电转换效率（PCE）达到19.04%（1 cm~2）和16.15%（15.36 cm~2）。并且柔性器件的稳定性和机械性能也得到了提高。这项工作为NiOx/钙钛矿界面稳定性提供了一个深刻的理解以及一种印刷兼容的界面优化方法。NiOx纳米粒子（NPs）固有的团聚现象所导致的界面接触不良仍然是实现高性能NiOx基钙钛矿器件的瓶颈。因此,本文利用聚合物网络微沉淀法来合成高结晶度、分散性好的NiOx NPs。此外,离子液体在分散过程的加入不仅抑制了NiOx NPs在前驱体溶液的二次聚集,而且显着提高了胶体溶液的电学性能。最终,在基于优化的NiOx基刚性以及柔性钙钛矿器件（1.01 cm~2）上分别实现了20.91%和19.17%的最佳PCE。器件的重现性和稳定性也显着提高,尤其是对于柔性器件来说。这一策略为柔性、大面积制造高质量NiOx空穴传输层提供了可能性,从而促进稳定、高效的钙钛矿器件的发展。NiOx基正式钙钛矿器件效率已经突破19%,并且具有良好的长期稳定性,而这也显示出NiOx在正式器件中的广阔应用前景。而要实现高性能的NiOx基正式器件首要的任务就是开发高质量的NiOx油墨。本文基于F4TCNQ分子的表面改性制备了稳定分散的NiOx油墨,并最终在全印刷器件上获得了16.81%的PCE。