失活氯化汞催化剂的研究

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本文以新鲜、失活催化剂以及回收活性炭为研究对象,运用热重、电感耦合等离子发射光谱(ICP-AES)、比表面积测定以及X射线衍射(XRD)等表征方法研究催化剂,分析催化剂失活的原因,并在此基础上研究失活氯化汞催化剂再利用,并运用原位红外进行残存汞活性检测。1.经过对比新鲜与失活催化剂表征结果发现,在氯乙烯生产过程中随着反应的进行催化剂的主要活性成分氯化汞有大量损失;失活催化剂比表面积及孔结构有严重的损耗;另外经过XRD的检测在失活和新鲜氯化汞催化剂中都没有检测到二价汞峰,而只出现了一价亚汞的峰;经过XPS检测在催化剂中一价汞和二价汞都有大量存在,造成一价汞存在的原因是氯化汞在载体表面形成了多层吸附。2.经过ICP-AES及热重表征,回收活性炭中的汞的质量分数不足千分之一,而且其比表面积也恢复到接近新鲜催化剂的程度。在对新鲜催化剂进行汞流失实验表明经过280℃热处理过后汞流失一小部分,并且比表面积基本没有发生变化。在对失活催化剂进行汞流失实验表明失活催化剂的活性物质流失很明显,比表面积得到一定恢复。3.对新鲜、失活催化剂进行原位红外活性测试,结果表明,新鲜与失活催化剂对乙炔与氯化氢的反应都有一定的催化作用,新鲜催化剂活性明显优于失活催化剂;在对经过汞流失实验处理的催化剂进行原位红外实验测定结果表明虽然汞分别有不同程度的流失,但是其活性与处理之前的活性基本没有差别。处理前后的催化剂对反应有一定的催化活性,但是原位红外测试的脉冲进样法还不能测试出它们的活性差别,进一步的活性研究需要进行连续进样活性测试。
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