球形多孔材料及其改性对二氧化碳的吸脱附行为研究

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CO2的“捕集—封存—利用”是当今全球的研究热点,其中CO2的捕集技术又是其能否进一步封存或利用的前提。在众多的CO:捕集技术中,吸附捕集技术,因具有吸脱附速度快、效率高、能耗低以及无需考虑设备腐蚀和二次污染等优点,被视为最具可操作性的捕集技术之一。燃煤电厂烟道气,因其排放的CO2量占CO2排放总量的25%以上,因而成为CO2分离捕集的主要关注行业。因此,有效解决燃煤电厂烟道气中CO2的吸附分离问题,不仅是国家节能减排的现实需求,而且也涉及许多学科交叉的前沿基础科学问题。本文以模拟烟道气为研究对象,其中CO2的浓度为15 vol%,以自制的沥青基球形活性炭(PSAC)、市售球形大孔树脂(SMR)担载氨基高分子为吸附材料,具体研究了其对CO2的吸脱附行为,并得到如下主要结论:1)当以比表面积为1205 m2/g的PSAC为吸附材料时,在30℃/15 KPa、30℃/710KPa条件下,其对CO2的平衡吸附量分别为1.1 mmol/g和5.5 mmol/g。2) PSAC对CO2的吸附性能主要是由孔径小于1 nm的极微孔决定的,平衡吸附量与孔径小于1 nm的微孔比表面积(S<1nm)呈线性关系。因PSAC具有良好的球形结构和导电性能,当采用电解吸-抽真空(ESA-VSA)耦合脱附时,脱附率可达100%,而且脱附速度快,能耗低,能耗仅为变温脱附(TSA)时的69%。3) PSAC之所以对CO2具有吸附选择性,是由于孔径小于1 nm的极微孔对CO2分子具有势能叠加作用,同时,基体碳对线形O=C=O分子的O=C-健具有诱导作用,进而使得非极性CO2分子具有四种不同的吸附状态,其中两种具有弱极性。4)当以SMR为载体、吸附温度为30℃时,常压下SMR/PEI-40材料对CO2的平衡吸附量达4.02 mmol/g;当模拟烟道气的湿度为14.5%时,SMR/PEI-40材料对CO2的平衡吸附量为4.25 mmol/g,相应提高了5.7%;SMR/PEI-40经十次吸脱附循环后,吸附量维持在4.0 mmol/g,表明SMR/PEI材料具有良好的再生性能。
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