二氧化碳是燃烧的废气,是温室效应的元凶,但也是一种无毒、廉价的碳源,一种热力学稳定的分子。二氧化碳的还原和循环再利用不仅是解决温室效应的妙药良方,也是合成工业原料的有效手段。Ni基催化剂的价格低廉,且对二氧化碳甲烷化反应的催化性和选择性都很高,因而受到广泛研究。但Ni基催化剂由于其催化温度比较高（250℃⁴50℃）,容易出现积碳、团聚等问题,导致催化剂失活,进而限制其工业化应用。此外,在以往的甲烷化反应过程中,需要将CO₂和H₂预先混合作为反应气,由于氢气的制备和压缩过程能量损耗大,能源效率低下,导致甲烷化反应不经济。本论文以AB₅型稀土金属镍化合物作为主要研究对象,一方面,旨在获得高催化活性、长反应寿命的甲烷化反应催化剂,而另一方面,希望利用LaNi₅的储氢特性,吸收废氢并用于甲烷化反应,实现氢能再利用并提高能效。首先,尝试了LaNi₅在高温高压反应条件下的甲烷化反应。分析了温度、CO₂/H₂比值、不同氢源和循环次数对催化性能的影响。采用LaNi₅作为催化剂的前驱体,在200℃下,CO₂转化率可达99.8%,甲烷产率可达83.3%。LaNi₅在20次循环（400h）反应中并无明显的性能下降,表现出反应温度低、循环性能好的特性。对反应机理的探究发现,反应过程中,LaNi₅分解生成Ni和LaCO₃OH,其中,Ni是甲烷化反应的活性中心。表面原位生成的Ni活性高,所需反应温度低,颗粒生长速度缓慢。同时,La的碳氢化物能有效限制Ni的生长,使其不发生明显烧结和偏聚。较小的晶粒尺寸和均匀的颗粒分布使得表面原位生成的Ni催化剂表现出优异的循环性能。接着,探究了LaNi₅在球磨反应条件下的甲烷化反应,即利用机械力化学首次实现了CO₂甲烷化反应在室温下进行。测试了转速、压强、球料比、不同氢源和循环次数对催化性能的影响。当转速达到500 r/min时,CO₂转化率可达100%,甲烷产率可达83.8%。但球磨反应下,LaNi₅并未表现出高温高压反应体系下的高循环稳定性。通过对比高温高压反应体系和球磨反应体系的异同、利用固体产物表征及红外测试等手段,分析了球磨条件下催化剂失活的原因、催化性能的来源,并提出了可能的反应机理。为了寻找更适合的AB₅型储氢合金作为催化剂合成的前驱体,对XNi₅（X=Y,Zr,La,Ce,Pr,Nd,Sm）在球磨条件下的甲烷化反应催化性能做了测试。XNi₅材料均可催化甲烷化反应进行,且CO₂转化率都在95%以上,其中,CH₄产率最高的是CeNi₅,可达89.5%,产率最低的为ZrNi₅,仅为39.2%。但在循环测试中,XNi₅材料均表现出了不同程度的性能下降,仍待进一步改善。