联苯芳香酯类液晶环氧树脂的合成、固化及机械性能研究

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新型液晶环氧树脂的合成、固化和性能研究是当今聚合物科学界的研究热点之一。本论文用一种新的经济高效的合成方法来合成目标产物联苯芳香酯型液晶环氧树脂二(4-(2,3-环氧丙氧基)苯甲酸)-3,3’,5,5’-四甲基联苯-4,4’-二酯(DGE-TMBPBHB)。首先对羟基苯甲酸和3,3’,5,5’-四甲基-4,4’-联苯二酚与催化剂对甲基苯磺酸和溶剂环丁砜发生酯化反应,生成二对羟基苯甲酸-3,3’,5,5’-四甲基联苯-4,4’-二酯。然后再与环氧氯丙烷、氢氧化钠水溶液在溶剂异丙醇中得到目标产物DGE-TMBPBHB。通过红外、核磁、质谱、元素分析、差热分析(DSC)和偏光显微镜(POM)确证了产物DGE-TMBPBHB的化学结构。进行多次重复升温降温的DSC实验,发现DGE-TMBPBHB的DSC循环热图不能很好地重现,热历史影响DGE-TMBPBHB的热行为。各相同性化转变温度(Ti)、各相同性化相转变焓(ΔHi)、结晶化温度(Tc)和由液晶相到晶相的转变焓(ΔHc)随着热循环次数增多而逐渐减小。选用两种芳香胺固化剂4,4’-二氨基二苯甲烷(DDM)和4,4’-二氨基二苯砜(DDS),考察了DGE-TMBPBHB分别与DDM和DDS体系的非等温和等温固化行为。对得到的不同固化物热性能分析表明,用DDS固化DGE-TMBPBHB可得到耐热性能比较优异的热固性材料。利用DGE-TMBPBHB对普通DGEBA环氧树脂固化体系进行增韧改性。通过与添加结构类似的非液晶环氧树脂DGE-TMBP形成的DGEBA/DDM热固性网络作比较,研究了DGE-TMBPBHB和DGE-TMBP的浓度和化学结构对热固体系机械性能和热性能的影响。动态机械热分析(DMTA)发现,相对于普通环氧树脂形成的各向同性热固性网络而言,DGE-TMBPBHB/DGEBA/DDM固化物拥有更高的Tg和较低的Tanδ值;抗冲击实验表明,使用2%的DGE-TMBPBHB就能使DGEBA/DDM体系的机械性能提高55%;扫描电子显微镜(SEM)结果表明改性体系中冲击断面表面比未改性体系的明显粗糙。此外,DGE-TMBPBHB/DGEBA/DDM固化物表现出优异的耐热性能。
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