本工作运用密度泛函B3LYP方法比较系统地研究了[4,6]-富勒烯C₂₄和C₃₂的BN取代产物的几何结构和稳定性的关系,获得了[4,6]-富勒烯BN取代的一些规则,并且用AM1半经验量子化学方法,初步探讨了富勒烯[4,6]-C₂₄的二聚体、四聚体、八聚体及相应的BN团簇的结构和稳定性的递变规律。本论文主要包括以下三部分:1.用密度泛函方法,在B3LYP/6-31G（d）理论水平上优化了由四员环与六员环构成的富勒烯C₂₄的所有BN取代物的构型,分析了各异构体相对稳定性与杂原子取代位置间的关系;对各异构体进行了频率分析,计算了C_24-2x（BN）_x（x=1～12）最稳定异构体的正则振动模式。结果表明:BN取代共边六员环公共边上的碳原子所得C₂₂BN为最稳定的单BN取代物,C₂₂BN各异构体的稳定性主要由体系的共轭性质决定;而富勒烯C₂₄的多BN取代物的稳定性主要由环张力决定,也受体系的共轭性质影响。能量数据表明随着BN取代单元的增加,C_24-2x（BN）_x的稳定性增强,并且振动光谱变得更简单,吸收增强。2.在混合密度泛函B3LYP理论下,用6-31G基函数对[4,6]-C₃₂的单BN取代产物和二BN取代产物进行了几何构型优化和频率分析.计算结果表明,BN取代四六公共边所得C₃₀BN异构体最稳定,异质富勒烯的稳定性受体系共轭性质的影响,主要由环的张力决定;C₂₈（BN）₂-1中两对BN原子首尾相连构成一个四员环是最稳定异构体,体系的稳定性主要由环张力决定。[4,6]-富勒烯C₃₂和C₂₄的取代规则不尽相同。3.用AM1半经验量子化学方法,对富勒烯[4,6]-(C₂₄)_n（n=1,2,4,8）及相应的BN完全取代物进行了几何构型优化和频率分析.计算结果表明,BN团簇及相应的全碳富勒烯的稳定性均随对称性的变化而呈现相似的递变规律;BN取代增强了体系的稳定性,使得BN团簇有望在实验室中得到;各分子的净电荷分布为实验室寻找分子反应的活性部位提供了理论依据。