作为第三代半导体材料,氮化铝（AlN）和六方氮化硼（hBN）在光电子和微电子领域具有极大的应用前景。但是由于其独特的物理化学性质,大尺寸、高质量的AlN和hBN单晶生长仍然是具有挑战性的工作。物理气相传输法作为目前AlN单晶最有效的生长方法存在很多技术困境,主要包括:控温困难、原料缩颈、扩径困难、生长速度缓慢、二次形核等。针对上述生长难点,本论文开展了助熔剂法和金属铝气相传输法生长AlN晶体的研究,重点是助熔剂的选择和低温低压下AlN晶体的生长习性。在助熔剂法生长hBN方面,首次提出Cu-Cr二元助熔剂来生长hBN,实现了在较温和的生长条件下hBN的单晶生长,并以此制备了肖特基型深紫外探测器,器件具有较好的探测性能。本文对助熔剂法AlN晶体自发形核生长习性进行了研究。提出了Ca3N2助熔剂生长AlN单晶的生长机理,并总结了AlN晶体的结晶习性。在不同过饱和度情况下,AlN结晶形貌分为三种类型,一种是一维延伸型,呈针状和长柱状;另一种是二维延长型,晶体呈片状;第三种是三维扩展型,晶体呈颗粒状。在低过饱和度下,晶体沿C轴[0001]方向延伸。随着AlN溶解度增大,{01-10}成为快速生长面,晶体的基础面为（10-10）。采用金属助熔剂体系自发形核可得到厘米级的AlN晶体。液相法可得到透明无色的AlN晶体,与传统物理气相传输法（PVT）法得到的琥珀色AlN对比分析初步探究了晶体颜色的起因。对助熔剂法hBN晶体自发形核生长习性进行了研究。采用Cu-Cr二元助熔剂体系得到最大尺寸为6 mm和厚度为20μm的hBN单晶,研究了生长氛围和原料来源对晶体质量和尺寸的影响。我们观察到hBN晶畴形状以三角形为主,推测为晶体内热应力释放引起裂痕所致。通过机械剥离得到多层hBN薄膜,制备了金属-半导体-金属（MSM）型的深紫外光电探测器。该探测器在215 nm的比探测率超过3.68×108 Jones,而且光电探测器的截止波长约为270 nm,表明该器件可以成为理想的太阳盲光电探测器。目前PVT生长AlN晶体速度缓慢,主要有两个原因,一个是作为原料之一的N2会不可避免阻碍Al蒸气的传输,尤其是在高压条件下（>500 Torr）Al蒸气的传输速率成为生长速率的限制短板。另一原因在于氮吸附的动力学限制,如果将Al蒸气对AlN晶体的吸附系数设为1,N2的吸附系数则为10-3-10-5,而只有被吸附的原子才参与晶体生长。按照经典的Langmuir吸附理论,吸附速率与分压成正比,这是一个进退两难的困境。为了解决这一矛盾,我们提出将铝源和氮源分开,采用铝合金的方式限制纯铝的饱和蒸气压,在较低的氮分压（5 k Pa）下实现AlN晶体的生长,无裂纹的晶体直径可到30 mm,厚度为10～15 mm。生长速率可以达到0.45 mm/h,但衬底没有起到调控晶向的作用,晶体质量有待进一步提高。由于生长气氛压力小,我们可以利用惰性气体作为生长开关。该方法的难点是精确控制铝分压和氮分压,同时由于生长温度低,氮化铝生长平衡常数随温度变化缓慢,生长窗口小,需要我们精确控制温度梯度。结合VR-PVT软件和红外测温装置,我们对温度梯度进行了调控,初步研究了不同原料比、不同温度梯度、不同氮分压对结晶质量的影响。