SAPO-34分子筛的尺寸和形貌对其在甲醇制烯烃反应中催化表现影响的研究

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本论文系统的研究了硅取代磷酸铝分子筛SAPO-34的尺寸和形貌对其在甲醇转化制取烯烃(MTO)反应中催化表现的影响。实验结果显示,催化剂的失活行为和催化寿命明显的受到了催化剂尺寸和形貌的影响。与普通尺寸的SAPO-34催化剂相比,纳米尺寸的SAPO-34在MTO反应中展现了更长的催化寿命,尤其是厚度为20nm的片状SAPO-34表现出了极长的催化寿命。通过对催化剂在MTO反应中积碳速率和积碳所消耗反应物速率的计算,我们发现纳米尺寸的SAPO-34分子筛上只会产生较轻的积碳物种,这可以确保它表现出更长催化寿命。在之前的报道中,具有不同尺寸的SAPO-34分子筛主要是通过离心分离或者使用不同种模板剂合成得到。在本论文中,我们仅使用一种模板剂,通过传统水热及微波辅助加热的方式合成了化学组成相似但尺寸和形貌不同的SAPO-34分子筛,并且使用X射线衍射(XRD,XRF),吸附(物理吸附,化学吸附),核磁(MAS-NMR)等技术表征分析了所合成SAPO-34分子筛催化剂的物理化学性质,表征结果有效的解释了SAPO-34分子筛催化剂在MTO催化反应中的催化表现(如产物选择性,催化剂寿命),并且在分析了这四种催化剂的失活行为和机理之后,提出了一个催化剂失活模型以解释纳米级别的SAPO-34分子筛降低的积碳效应和最终明显增强的催化剂寿命。本论文提出的纳米SAPO-34催化剂在MTO反应中的使用将为优化甲醇转化工艺提供非常重要的指导作用。
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