非线性光学（NLO）材料因在信息处理、激光技术、光电转换和光通讯等方面的广泛应用而备受关注。目前,虽然实用的NLO材料大多数是无机化合物,但是由于一些有机化合物中π电子的离域性,这些有机化合物可产生较大的二阶NLO响应,因而在近二十年引起了科研工作者较多的注意。碳硼烷及衍生物因具有独特的物理和化学性质以及较高的化学和热稳定性,一直是科研工作者感兴趣的课题,对这类物质的实验和理论研究层出不穷。此外,研究发现碳硼烷及其衍生物具有非常显著的NLO响应,将有望成为良好的NLO备选材料。本文采用量子化学计算方法,对具有二维结构的邻位碳硼烷三元体系的二阶NLO性质进行了计算研究,主要工作有:1.采用DFT方法对D-A-D（D’）型邻位碳硼烷三元体系的二阶NLO性质进行了理论计算研究。结果表明,分子中取代基Ar基团的给电子能力大小对几何构型影响较小。D-A-D/D-A-D’两类化合物的Ar基团供电能力越强,对应分子的第一超极化率(β_tot)值越大。分子的基态到激发态的电荷转移方向是从Ar基团到碳硼烷,并随着Ar基团的供电能力增强,分子吸收光谱发生红移。当向分子中引入供电子能力强的取代基N,N-二甲基苯和甲氧基苯时,分子的电荷转移明显,且具有较小的跃迁能,因此具有良好的NLO响应。2.采用DFT方法对二维结构的碳硼烷衍生物的NLO性质进行了计算分析。结果表明,改变分子取代基及增加共轭桥长度对其几何构型影响较小。分子的极化率值和电子空间范围值成正比。随着分子的共轭桥长度的增加,吸收光谱发生红移,对应分子β_tot值增大,这为获得良好的NLO材料提供了有效途径。当分子引入供电子基团（-CH₃、-OCH₃）时,化合物的β_tot值增大,吸收光谱发生红移,当分子中引入吸电子基团（-CF₃）时,分子的β_tot值减小,相应的吸收光谱发生蓝移现象。因此,改变共轭桥长度可以改变β_tot值。