基于粉煤灰微珠载体的TiO2光催化剂制备改性

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TiO2因具有良好的化学稳定性及耐光腐蚀性,且廉价易得,无毒害,是比较理想的光催化剂,而被广泛应用。但TiO2的禁带较宽(3.2eV)只能被λ<387nm的紫外光线激发,对太阳能的利用率很低。本文以(Tx-100、油酸)/正丁醇/环己烷/水为微乳体系,以廉价的TiCl4为钛源,淮南电厂废弃物粉煤灰微珠(ceno spheres)为载体,制备了负载型Ce4+、Co2+、La3+、Fe3+掺杂TiO2光催化剂。考察了单一掺杂和共掺杂、离子掺杂量、溶液pH值、催化剂用量、负载次数及催化剂再生次数等对光催化降解甲基橙降解率的影响。用热分析仪(DSC-TG)判定前驱体的晶化温度;催化剂的物相组成用X-射线衍射(XRD)分析;以傅里叶红外变换光谱(FTIR)对催化剂的特征官能团进行表征;以扫描电子显微镜(SEM)分析粒子形态;以扫描电子显微镜能谱仪(EDS)测定负载型催化剂中各种元素的含量;并用固体紫外漫反射仪(UV-Vis)测定所制备催化剂对光吸收性能。结果表明,前驱体的焙烧温度和负载次数是影响(La3+, Fe3+)-TiO2/cenospheres催化剂性能的关键因素。焙烧温度决定了TiO2的晶型,在500℃下焙烧后主要是锐钛矿型和金红石型的混晶。一次负载的TiO2包覆率只有35.67%,二次负载的催化剂表面光生电子-空穴增多,并且Ti-O-X (Si、Fe、La等)桥氧键也增多,光催化活性较高。(La3+, Fe3+)-TiO2/cenospheres光催化剂在甲基橙溶液中呈悬浮体系,在不搅拌的条件下也能很均匀的分散在溶液中。当催化剂用量为7.5g/L、溶液pH值为4时,紫外灯照射下反应90min,(La3+, Fe3+)-TiO2/cenospheres复合催化剂对甲基橙的降解率为93.2%。日光下照射6h,催化剂对甲基橙降解率为50.6%。回收再生后,催化剂循环使用四次后活性降低,此时宣布催化报废。由本研究可知,采用微乳液法可以将La3+、Fe3+共掺杂型纳米TiO2催化剂的制备、改性集于一步完成,方法简单,对设备要求低,解决了催化剂的固定化与回收再利用问题。以粉煤灰微珠为载体,既对电厂排放的废弃物进行了有效的利用,原料来源广泛且廉价,又增加了催化剂的悬浮性,使用效果更好。La3+、Fe3+共掺杂改性使TiO2的光谱吸收范围向可见光范围移动,在可见光下光催化降解能力得到增强。图38表10参考文献68
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