负载型氧化铁吸附剂的制备及对五氯苯酚作用研究

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五氯苯酚(Pentachlorophenol,简写PCP)作为杀虫剂、防腐剂而被广泛应用,鉴于其在水环境和土壤中分布的广泛性以及对人类和环境的持久性、高毒性危害,已成为全球性的环境污染物之一。目前对PCP的主要处理方法有:生物方法、芬顿试剂法、光化学、电化学、臭氧处理、超声波及金属催化氧化等处理方法。这些方法各有优缺点,国内外学者研究的也较多,然而对于矿物材料在含PCP废水中的应用研究较少。铁(氢)氧化物矿物在地表土壤和水体沉积物中分布广泛,比表面积巨大,表面氧化还原活性高,以及电子输运能力强,因此铁矿物与PCP的表面作用对PCP的地球化学循环、环境效应起着重要的控制作用。其中尤以赤铁矿(α=Fe2O3)对PCP作用最为显著。研究PCP与α-Fe2O3的相互作用机理,对深入了解PCP在土壤和水体沉积物中的迁移、转化、降解及残留规律具有理论及实际意义。本论文选择五氯苯酚为研究对象,采用两种方法制备和负载α-Fe2O3,研究了PCP与原位制备的α-Fe2O3上的界面作用,并对不同条件下对界面作用的影响以及五氯苯酚与α-Fe2O3之间的作用机制进行了研究。主要研究工作内容如下:1、利用高温氧化法(原位生成)直接制备、负载α-Fe2O3,采用陶瓷滤料负载制备α=Fe2O3。通过X射线衍射、拉曼光谱、扫描电子显微镜等手段进行分析表征。结果显示:高温氧化法制备的α=Fe2O3,不仅制备方法简单可行、α-Fe2O3性状稳定,而且在抗酸碱能力、抗机械摩擦能力实验中,损失重量小,有效的解决了吸附剂难以固定的问题。2、通过静态吸附实验,研究了PCP与α-Fe2O3二者之间的吸附动力学、吸附等温线及pH对吸附的影响。实验结果表明:铁板原位生成α-Fe2O3矿物对PCP的吸附在2.5h达到吸附和解吸动力学平衡,吸附动力学符合二级动力学;Freundlich吸附等温式可以较好的描述PCP在α-Fe2O3上的吸附行为;α=Fe2O3对PCP吸附的pH关系等温线是一峰型曲线,α-Fe2O3吸附容量峰值出现在pH=6.0处。3、通过α-Fe2O3吸附前后的红外光谱图分析其吸附机理,结果表明:两者的吸附发生在赤铁矿表面;pH值6.0时,两者之间作用以静电吸附为主,氢键作用为辅;pH值8.5时,两者之间主要以氢键作用产生吸附。4、研究了α-Fe2O3的重复利用。采用两种方法处理吸附PCP后的α-Fe2O3,结果表明:α-Fe2O3的重复利用效果较好,将吸附PCP后的原位生成负载α-Fe2O3经过600℃煅烧1 h后能够较好的获得再生,可以完全恢复α-Fe2O3原有吸附性能。并且重复利用四次后α-Fe2O3对PCP的吸附能力为首次吸附能力的98.9%。
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