氧缺陷CdWO4/CdS与WOx/TiO2异质结的制备及光催化性能研究

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当前,能源短缺和环境污染已经成为威胁人类可持续发展的重大问题,而不断发展的光催化技术有望实现太阳能的高效利用,解决能源和环境问题。构建异质结和引入缺陷是两种有效的光催化剂改性策略,二者结合能够为新型高效光催化剂的设计提供新的思路。本文通过构建氧缺陷CdWO4/CdS与WOx/TiO2异质结,探究了氧缺陷的引入对异质结的光吸收和电荷传递能力的影响。在溶剂热条件下,以W18O49为前驱体合成了氧缺陷CdWO4/CdS复合物,Cd源加入量显著影响复合物的组成和形貌。实验证明W18O49转化并形成CdWO4是受到了反应环境中CH3COO-和NH4+的影响,而合成过程中的还原性环境使W18O49的氧缺陷得以保留,从而使生成的CdWO4中含有氧缺陷。吸收光谱证明氧缺陷的存在促进了复合物的可见光吸收。氧缺陷CdWO4/CdS复合物具有较高的光催化产氢活性和稳定性,而Pt助催化剂的负载能更进一步提升活性和稳定性。对比实验证明复合物的协同效应是由氧缺陷引起的,而且良好的界面接触也能够促进界面间电荷传递。光电化学测试表明异质结的形成和氧缺陷的存在有利于提高电荷分离效率,改善界面间电荷传递。通过自由基捕获测试以及Pt沉积证明电荷传递遵循直接Z型异质结机理,氧缺陷的存在有利于欧姆接触的形成,对直接Z型异质结的构建起到了关键作用。通过溶剂热的方法在TiO2上生长WO3纳米点,并通过氢气还原得到WOx纳米点修饰的TiO2。通过改变前驱体WCl6的加入量,能够调变TiO2上纳米点的数量。WCl6溶液加入量为2 m L时,得到的样品光催化降解苯酚活性较高。进一步氢气还原之后的样品,降解活性与WO3/TiO2相比均有一定提高。吸收光谱和荧光光谱证明氧缺陷的引入不仅能够提升复合物的可见光吸收能力,还能进一步提升电荷分离效率。
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