近半个世纪以来,人口增长和工业发展导致的能源供应不足问题受到越来越多的重视。可再生能源的开发和利用日益成为实际研究的重点。可持续发展能源体系是未来绿色经济模式中的重要内容,是维持全球经济可持续增长的重要支撑。氢气被认为是理想的能源载体,与化石燃料相比,它具有理论热值高和产物清洁等巨大优势,是代替化石燃料实现可持续发展的理想清洁能源。电化学能量转化由于具有良好的反应选择性以及环境友好型等优点,被认为是一种非常有前途的能量转化过程。其中,作为尿素电解槽中的阳极反应,尿素(CO(NH2)2)氧化反应(UOR)仅需0.37 V的电压(相比标准氢电极)便可达到平衡电位。远低于氧气析出反应所需的平衡电位(1.23 V,相比标准氢电极)。因此理论上尿素氧化反应可以通过耦合阴极水分解反应(HER)形成更加有效的氢气生成途径。但受限于六电子转移的苛刻反应机制,高效的尿素氧化反应仍需要开发性能优良且价格低廉的催化剂材料。本文通过水热法,制备得到厚度约为4 nm的超薄镍基金属有机框架(MOF)材料。并采用原位金属颗粒生成法以及原位阳离子交换法制备了尿素氧化性能优异的镍基金属有机框架衍生材料。详细分为以下三个部分:(1)以乙酸镍Ni(CH3COO)2·4H2O 为镍源,戊二酸(HOOC(CH2)3COOH)为配体,不断调节反应的温度与时间,制备得到表面光滑且形貌均一的镍基超薄MOF纳米带(Ni-MIL-77,[Ni20(C5H6O4)20(H2O)8]·40H2O)。超薄结构引起Ni 的不饱和配位,作为催化反应的活性中心,不饱和配位的Ni可以夺取CO(NH2)2中的电子,促进CO2与N2的生成。(2)选取第一章节中形貌最佳且性能最优的Ni-MIL-77超薄纳米带为前驱体,以氮气气氛下的热重数据为依据,通过控制煅烧温度来控制镍基金属纳米颗粒在Ni-MIL-77中的原位生成,制备出镍基金属纳米颗粒均匀分散的金属有机框架衍生材料。得益于原始1D MOF纳米带的高长宽比和功能化金属纳米颗粒的存在,复合材料在电催化尿素氧化反应中表现出优异的性能。在尿素氧化过程中,起始电位低至1.322 V,并且只需要161 mV的过电位便可达到50 mAcm-2的高电流密度。本章节提出了一种相对通用、有效和简单的方法来生产粒径均匀且分散程度高的金属纳米颗粒。DFT理论计算结果表明,金属纳米颗粒与载体MOF之间的协同效应为MOF材料在催化领域中的应用提供了巨大的潜力。(3)目前,NiFe复合体系被认为是碱性条件下最具催化优势的体系之一。本章节利用原位阳离子交换法得到3D多级结构的Ni-MIL-77@PBA复合材料,将其煅烧后可得到保持3D多级结构的NiFe2O4,命名为MS-NiFe2O4。原位阳离子交换法不仅可以使PBA小颗粒均匀地生长在Ni-MIL-77表面,并且MS-NiFe2O4因为同时存在着Ni2+/Ni3+和Fe2+/Fe3+这两种氧化还原活性金属中心,可以有效的吸附及活化UOR反应的中间活性物种,加快催化反应的动力学过程。