核壳型纳米材料的合成及其在催化和表面增强拉曼光谱中的应用

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近20年来,核壳型纳米材料的发展引起了科学家的广泛关注。由于内核和外壳均可被人为设计和可控制备,这种复合型纳米材料能够很好地体现多功能特性,有望在多个领域中得到应用。例如,如何稳定贵金属纳米催化剂是近年的一个研究热点,在众多策略中,构筑包裹贵金属纳米颗粒的核壳型催化剂逐渐发展成为了一种稳定贵金属纳米催化剂的有效途径。此外,具有表面增强拉曼光谱(SERS)活性的核壳型纳米粒子的发展大大扩展了SERS基底材料的适用范围,成为SERS技术新的里程碑。本论文的工作主要集中于新型核壳型纳米材料的设计与制备,及其催化和SERS性能研究。论文主要内容与研究结果包括以下几个方面:  第一章:从催化、SERS两个领域介绍了核壳型纳米材料的发展和应用。在催化方面,主要总结了贵金属纳米催化剂的稳定策略、具有催化活性的硅基介孔材料的发展及其在尺寸选择性催化中的应用。在SERS方面,简介了核壳型纳米材料在表面增强拉曼光谱中的发展和应用。基于这两方面的研究现状,阐明了本文的选题意义及研究目标。  第二章:制备了一种含有双重催化位点的核壳型纳米催化剂(包含贵金属Pd纳米颗粒和Lewis酸性位点),并研究了其催化活性和稳定性。合成上,包裹Pd纳米颗粒的中空介孔硅铝酸盐纳米球(Pd@HMAN)催化剂的制备是通过选择性刻蚀反相胶束法合成的核壳型实心Pd@SiO2纳米颗粒实现的。所制备的Pd@HMAN在催化合成2-(4-氨基苯基)-1氢-苯并咪唑中展示出了酸催化和加氢催化的多功能性。而经高温处理的Pd@HMAN催化剂的壳层孔道从介孔尺寸收缩到微孔尺寸,也因此表现出尺寸选择性催化性能。  第三章:以实心SiO2亚微米球为前驱体,通过先沸水回流处理、后选择性刻蚀的方法制备了中空介孔SiO2亚微米球。研究表明,所制备的中空SiO2亚微米球的多孔壳层的孔径可达15nm。  第四章:制备了核壳型Au@酚醛树脂(RF)、Ag@RE和Ag@SiO2纳米材料,并发现这些材料表现出了很好的SERS效应和信号稳定性。  第五章:对本论文所进行的研究工作进行了总结,并提出展望。
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