低碳烯烃在小孔SAPO分子筛上的裂解性能与失活的研究

来源 :东北石油大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qazaq1313
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
丙烯是石化中基本原料之一,随着我国经济的发展,丙烯需求量逐年增长,并产生供求关系上的缺口。因此,开发高丙烯选择性的烯烃裂解催化剂成为了研究热点。其中,小孔SAPO分子筛催化剂因具有诸多优点而受到了广泛关注。本文合成了不同硅含量的SAPO-34(CHA)、SAPO-18(AEI)、SAPO-34/18(CHA/AEI)共晶三种八元环小孔SAPO分子筛,并应用XRD、NH3-TPD、BET、SEM等仪器对其进行分析与表征;在固定床反应器上使用三种SAPO分子筛对1-丁烯、1-己烯与1-辛烯三种不同碳数的烯烃进行了催化性能的评价。证明了适量增加硅含量可提升SAPO分子筛的酸量,但酸量存在限度;并且过高的酸量会导致副反应发生,并降低丙烯的选择性与收率;其中,SAPO-34/18共晶分子筛具有片型层状结构、较高的比表面积与孔体积、适量的酸量,在催化低碳烯烃裂解中表现出最高的丙烯选择性与收率,体现了最佳的反应性能。本文还考察了不同反应温度和空速对SAPO-34/18共晶分子筛催化1-丁烯、1-己烯与1-辛烯三种烯烃的影响,结果表明SAPO-34/18共晶分子筛催化1-丁烯裂解的最佳反应温度与空速为:520℃、2.5h-1;1-己烯为:500℃,2.5h-1;1-辛烯为:500℃,2.5h-1。为简化计算,本文使用Materials studio分子模拟软件模拟了SAPO-18的空间骨架结构,构成简化模型,并用于考察1-丁烯、1-己烯与1-辛烯催化裂解的反应机理:1-丁烯在催化裂解中,遵循烯烃二聚机理,小孔SAPO分子筛中特定笼体结构有利于特殊形态的C8+碳正离子的生成,并提高丙烯选择性、收率;1-己烯与1-辛烯由于较高的碳原子数,以直接裂解为主,1-己烯由于特殊的碳原子数,裂解时从碳链中央断裂而使得丙烯的选择性与收率最高;而1-辛烯由于碳链较长,易发生孔口吸附催化,导致产物中异构烯烃的收率升高。本文使用了XRD、TGA、BET等仪器分析比较了SAPO-34、SAPO-18、SAPO-34/18共晶三种小孔SAPO分子筛催化剂在催化1-丁烯裂解反应的失活,相比SAPO-34与SAPO-18,SAPO-34/18共晶分子筛催化1-丁烯裂解中产生的积碳量最少,反应前后XRD衍射峰强度与BET比表面积、微孔体积的变化量较小。因此,SAPO-34/18共晶分子筛在催化1-丁烯裂解中具有最好的催化活性稳定性与相对最佳积碳控制能力。最后,本文再以TGA、BET、XRD等仪器对催化1-己烯与1-辛烯的裂解反应后的SAPO-34/18共晶分子筛进行分析表征,证明了1-辛烯的积碳控制水平与催化活性稳定性水平稍好于1-丁烯;而1-己烯在三种烯烃裂解反应中表现出最佳的积碳控制水平与最高的催化活性稳定性,在低碳烯烃催化裂解制丙烯中具有最高的研究前景与价值。
其他文献
随着“一带一路”战略的实施,中国与周边国家的互联互通已经开始,其中的重点之一就是丝绸之路经济带输电走廊,建设从新疆到中亚五国的输电通道。国网新疆电力总经理刘劲松认
新型城镇化背景下,引导外出务工农民工返乡就业创业,促进地方经济发展是各级政府面对的现实问题。影响阜阳市农民工返乡意愿的影响因素既有就业机会减少、生活适应困难的打工
在工程地震场地条件评价中,地表以下30m深度范围内的等效剪切波速(vS30)是一个重要的分类参数,但由于客观条件的制约,在很多实例中等效剪切波速度的计算深度未达到30m,因此如
<正>在语文学习过程中,教师要帮助学生获得独特的情感体验,就要引导学生对文本进行深度解读,但是仅仅这样还是不够。在新课标实施的大背景下,语文课堂更加提倡学生的个性化发
阐述了六合区雄州街道加拿大一枝黄花发生现状及入侵特点,并简单分析入侵扩散原因,提出了从思想上重视、行政上加强、防治上严控和投入上确保的防控对策,目的是抓好雄州街道
国企改革本就任重道远,分级管理的国资管理体制、历史遗留问题、股份制改革、现代企业制度等多方面改革难点,导致地方国企改革更是困难重重。通过对地方国企改革中存在的难点
钱谦益为汤显祖《玉茗堂选集》文集作序,后又将修改后的序言以《汤义仍先生文集序》为名收入《牧斋初学集》中.论文比较分析钱谦益前、后二序,观察他在行文、对汤显祖本人及
提升协作学习效果是研究者和实践者追求的目标。高质量的协作学习需要有效的教师指导。教师指导的哪些特征会影响协作学习效果呢?从信息流视角,把协作学习抽象为复杂的信息系
<正>大数据是21世纪信息时代发展的重要产物,凭借其数据丰富性、海量性、价值性等特性对人们的生活方式、生产方式带来了极大冲击。高考是我国公民获取高等教育机会的重要途
车辙是沥青路面最严重的破坏形式之一,它会使沥青路面结构性能大大降低,并且严重影响路面的使用性能和服务寿命。对沥青路面车辙进行评估,是改进沥青路面设计以克服车辙破坏