间二甲苯气相选择性氧化催化剂的研究

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烃类选择性氧化所制得的一系列含氧化合物,如醇、醛、酸等,具有附加值高、用途广等优点,同时烃类选择性氧化也是利用烃类化合物的重要用途之一。随着环境保护意识的增强以及法律法规的实施,对于环境友好、清洁的化学生产方法的研究,成为近年来化学研究的一个重点。论文对间二甲苯氧化制取间二苯甲酸以及间甲基苯甲酸这一体系进行了研究。实验发现负载型铜钴锰催化剂具有很好的催化活性和使用寿命。我们以金属钴锰为主催化剂,添加第三组份做助剂,以NaOH处理过的γ-Al2O3为载体,用同步浸渍法制备了负载型CoMnX/γ-Al2O3(X-Cu、Ag、Ni、V、Mo、Fe)催化剂。以催化氧化间二甲苯制备间二苯甲酸和间甲基苯甲酸为评价反应,并运用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)分析、比表面积及孔度分析等技术对催化剂进行了表征。根据催化剂表征和评价反应结果筛选出催化剂的最佳制备条件。分析了催化剂制备条件对催化剂活性的影响,结果表明,载体的前处理、主催化剂的比例、助催化剂的种类、催化剂的焙烧时间、焙烧温度对催化剂的活性影响很大。得出催化剂的最佳制备条件为:Mn(NO32、Co(NO32·6H2O、为主催化剂,钴锰总含量4.8%(以氧化钴记),Co/Mn=1.5/1(mol),第三组份Cu(NO32比例为15%(主催化剂的mol比),焙烧温度700℃,焙烧时间4.5h。在最佳的催化剂制备条件下,优化了催化反应的工艺条件。得出在气相、常压、无溶剂的反应条件下,间甲基苯甲酸的选择性和间二甲苯的转化率分别为到95.5%、42.0%。
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