超级电容器是介于二次电池和传统电容器的新型储能器件,它有充电时间短、功率密度高、循环寿命长、生产成本低、安全和污染小等特点,在交通运输、能源、生物技术和军事等方面有着极大的应用潜力。然而与已商用的铅酸电池和锂离子电池相比,虽然超级电容器有高的功率密度和循环稳定性,但是其较低的能量储存能力难以满足人们工作和生活中日益增长的需求。石墨烯因其优良的化学稳定性、较好的导电性、较高的比表面积和较强的机械性能,成为超级电容器研究领域中最热门的电极材料之一。在本论文中,我们通过对氧化石墨烯进行水热处理,制备三维网状结构石墨烯水凝胶,有效抑制了石墨烯的团聚,获得了较高的双电层电容和稳定的循环性能。然而,双电层电容材料的比容量和能量密度远低于赝电容材料,无法满足实际需求。如何在保持石墨烯水凝胶所具有的高循环稳定性和快速充放电能力的同时,大幅度提升比容量和能量密度,是本论文拟解决的关键科学问题。我们采用自下而上碱催化水相分子融合法,制备了表面胺基功能化的石墨烯量子点,它既有石墨烯的高比表面积、高稳定性和导电性的特性,其表面胺基功能化又使得其具有高赝电容活性。我们分别采用原位水热法和电泳沉积法,将胺基功能化石墨烯量子点和石墨烯水凝胶进行组装,构筑成具有高比容量、高能量密度、高功率密度和循环稳定性的胺基功能化石墨烯量子点/石墨烯水凝胶三维结构的超级电容器。具体的内容如下:1.采用改良的Hummer法制备单层氧化石墨烯,通过调控水热法的温度和时间合成具有三维网络结构的石墨烯水凝胶。通过SEM、FTIR、XRD、TEM、Raman和XPS等对石墨烯水凝胶的结构和形貌进行表征。将制备的石墨烯水凝胶电极材料组装成超级电容器,发现其具有较高的比容量和高的循环稳定性,以1 M H2SO4为电解液,在1 m A/cm2电流密度下该超级电容器电极的面容量为536.5 m F/cm2,20 m A/cm2电流密度时经过10000次恒电流充放电循环后电容器的容量保留率达到100%。2.采用原位水热法制备胺基功能化石墨烯量子点/石墨烯水凝胶三维电极及其电容性能研究。首先,采用碱催化水相分子融合法制备表面胺基功能化的石墨烯量子点,通过AFM、TEM、XRD、Raman、FTIR和XPS等分析胺基功能化石墨烯量子点的结构和形貌。通过调控水热反应的温度和时间,改变石墨烯量子点的加入量,将胺基功能化石墨烯量子点与石墨烯水凝胶进行原位组装,制备三维复合电极材料。通过SEM、EDS、XRD和FTIR等对复合材料进行分析表征。在三电极系统下,以1 M H2SO4为电解液,胺基功能化石墨烯量子点/石墨烯水凝胶复合材料的CV曲线出现氧化还原峰,在10 m V/s扫描速率下,其克容量达到409 F/g,远高于未负载前的石墨烯水凝胶,说明负载的胺基功能化石墨烯量子点提供了高的赝电容,同时探讨该复合材料的赝电容反应机理。将该复合材料组装成对称型超级电容器,电容性能测试发现,1 A/g电流密度时电极的克容量达到312.8 F/g,电容器的能量密度可达10.9 Wh/kg,功率密度为250 W/kg。在2A/g电流密度下,克容量为300 F/g,经过5000次循环后其容量保留率为94%。3.采用电泳沉积法制备胺基功能化石墨烯量子点/石墨烯水凝胶三维电极及其电容性能研究。选择石墨烯水凝胶为正极,通过调控沉积的时间和电压,将带负电荷的胺基功能化石墨烯量子点电泳沉积负载到石墨烯水凝胶上,制备胺基功能化石墨烯量子点/石墨烯水凝胶三维复合电极材料。通过XRD、SEM、TEM、XPS、BET、Raman和FTIR等对复合材料进行结构和形貌的表征。在三电极体系中,以1M H2SO4为电解液,扫描速率为10 m V/s时,胺基功能化石墨烯量子点/石墨烯水凝胶复合电极的面容量达到2537 m F/cm2。胺基功能化石墨烯量子点/石墨烯水凝胶电极组装的对称型超级电容器在1 m A/cm2电流密度下,电极的面容量高达2322.1 m F/cm2,比负载前石墨烯水凝胶组装的超级电容器的面容量提高了3倍。胺基功能化石墨烯量子点/石墨烯水凝胶组装的超级电容器的能量密度可达83.3 u Wh/cm2,功率密度为250 u W/cm2。同时,在大的电流密度30 m A/cm2时,经过10000次恒电流充放电循环后其容量保留率达到100%。