【摘 要】
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以煤和天然气为原料经合成气通过费-托(F-T)反应合成洁净液体燃料用以缓解能源环境污染问题已引起世界各国的广泛关注。开发性能优异的F-T催化技术和工艺,尤其是流程短和操作简
【出 处】
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中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
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以煤和天然气为原料经合成气通过费-托(F-T)反应合成洁净液体燃料用以缓解能源环境污染问题已引起世界各国的广泛关注。开发性能优异的F-T催化技术和工艺,尤其是流程短和操作简单的新技术对于节省投资和提高合成油的经济性具有重大的现实意义。本论文对不同活性炭负载Co基催化剂进行系统研究,发现具有高比表面,孔径发达的AC-2载体负载的Co基催化剂表现出良好的催化活性和中间馏分选择性。ZrO2改性的Co/AC-2催化剂具有较低的甲烷选择性和较高中间馏分选择性。ZrO2能促进活性组分Co在活性炭表面的分散,同时还有利于提高催化剂的还原度。ZrO2的存在可以促进CO的解离,提高催化剂的加氢活性。TPCOH实验进一步证明了ZrO2的添加能抑制甲烷和有机含氧化合物的生成。在进行的500小时稳定性实验表明,ZrO2改性的Co/AC-2催化剂有较好的稳定性。浆态床比固定床工艺具有更低的甲烷选择性和更高C5+选择性。本文还考察了不同孔径的中孔分子筛SBA-15负载Co基催化剂F-T合成反应性能。研究表明:孔径小的(2.2nm)和较大孔的(8.7nm)SBA-15负载Co基催化剂有较高甲烷选择性,较低石脑油和柴油选择性;而孔径适中为6.3nm的SBA-15负载Co基催化剂,可大幅度提高C5-C20馏分选择性,抑制气态烃和石蜡烃的生成。综合上述结果,我们认为:催化剂合适的孔径和孔道结构是控制产物碳链主要落在石脑油和柴油的馏分段的重要因素之一。
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