【摘 要】
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由于能源结构调整和日益严重的大气污染,发展替代燃料汽车成为必然趋势。与传统的汽油车相比,压缩天然气汽车排放的非甲烷碳氢(NMHC)、CO和NOx都有所降低,但是温室气体CH4排放量显
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由于能源结构调整和日益严重的大气污染,发展替代燃料汽车成为必然趋势。与传统的汽油车相比,压缩天然气汽车排放的非甲烷碳氢(NMHC)、CO和NOx都有所降低,但是温室气体CH4排放量显著上升,因此开发高效低成本CH4的催化燃烧技术具有重要的科学意义和实用价值。本论文重点针对Co3O4,考察了不同制备条件和工艺对催化燃烧CH4性能的影响。在实验室粉末样研究的基础上,进行了蜂窝小样的涂覆实验和大样制备,并在发动机台架上进行了测试,主要结论有:焙烧温度对Co3O4催化剂的性能影响显著,随着焙烧温度从400℃升高到800℃,Co3O4的结晶度提高,BET比表面积从40降低到2m2/g,平均粒径从21nm增加到193nm,同时Co3O4中的晶格缺陷减少,Co-O键的振动增强,晶格氧可还原性降低参加反应的难度增加,比例从60%降低到44%,导致了催化活性的下降。采用尿素燃烧法与浸渍相结合的方法制备的Co3O4/γ-Al2O3系列催化剂,活性组分Co3O4在载体表面的分散程度较高,有更多的活性位和晶格缺陷,在催化剂的表面形成了更多的易于在低温下还原的Co3+,因此该系列的催化剂活性均高于浸渍法制备的催化剂。分子筛载体具有较大的比表面积和特殊的孔道结构,Co物种在其表面的分布更均匀,更容易被还原,也就是晶格氧的活性更高。所以分子筛载体负载的Co3O4催化剂的活性均高于氧化物载体负载的Co3O4催化剂的活性,其中Co/SBA-15和Co/ZSM5具有最好的CH4催化活性。基于实验室配方,制备的Pd/Co5MnOx-Al2O3/堇青石催化净化器在发动机转速n=2000rpm,扭矩M=21.4Nm时,尾气中CH4的去除效果达到55.30%NMHC的转化率在3080%之间,CO的转化率基本为100%。
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