考虑化学反应的弹-粘塑性材料热-电-化-力耦合理论建模分析

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:z344121483
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材料在多重耦合机制中有着各不相同的动力学演化过程,探讨考虑化学反应的多物理场作用对于解决能源、制造、医药和其他领域的实际问题具有积极意义和指导作用。弹-粘塑性材料研究作为固体力学中一种性质复杂、内容广泛的研究方向备受关注,其特点是可以退化成任一弹性、粘性或塑性效应的组合。为了深入认识材料在化学过程影响下的行为,本文基于连续介质理论,开展了考虑化学反应的弹-粘塑性材料热-电-化-力耦合理论建模分析,具体完成了以下工作:首先,本文建立了电化学活性弹-粘塑性材料有限变形的耦合理论框架。选取受到传热-传质-反应-大变形的开放系统连续体作为研究对象,运动学中将变形梯度乘法分解为弹性变形和非弹性变形,将电位移分解为可逆和不可逆部分,引入了用化学反应进度描述的粘塑性变形率;从三类守恒方程、Clausius-Duhem不等式到第一类本构关系,我们将第二类Piola-kirchhoff应力、电化学势、熵、电场强度、化学亲和势和其他内变量与弹性应变、总扩散浓度、温度、可逆电位移、化学反应进度以及其他影响因素联系起来,使用线性唯象关系分别给出了各场相应的演化动力学方程;特别针对本文主要关注的扩散和反应动力学过程,使用了Nernst-Planck电扩散方程,给出更新至Lagrange描述的可逆反应、准级反应、平行反应和连续反应演化方程;最后给出了本文算例相应的初始条件和边界条件以便后续求解。上述理论优势在于能同时涉及能量转换-物质变化-电子/离子传输,可以描述电化学反应-扩散-电流-热流-应力-变形等耦合情况并帮助实现弹-粘塑性材料耦合场模拟。其次,以处于固体和理想流体间的粘弹性软材料为研究对象进行建模,分析了外部通电的水凝胶吸收-准级反应-大变形的情况。为了更准确理解扩散吸收和准级反应的相互作用,本文将体积比变化区分为扩散引起和反应引起两部分之和,将总扩散吸收物质浓度区分为已反应和未反应两部分之和;在电扩散动力学方程中将总吸收浓度修正为吸收未反应的浓度,在反应动力学方程中认为准级反应只与吸收未反应的浓度相关,与水凝胶中固体浓度大小无关;通过求解力的平衡状态方程、反应稳态状态方程得到了两个稳态问题的解,通过考虑时间尺度为先扩散、后反应,计算出水凝胶受拉的瞬态问题,通过同时求解力平衡、扩散演化和反应演化方程,引入特征时间比的概念,展现了扩散时间尺度和反应时间尺度所占权重不同对水凝胶变形的影响。再次,以具有塑性变形伴随粘性效应特点的弹-粘塑性金属材料为研究对象进行建模,分别分析了固体氧化物燃料电池阳极镍的退化-平行反应-小变形情况以及全固态锂电池固体电解质在放电过程中嵌锂-可逆反应-大变形的情况。前者结合了连续介质损伤力学理论,通过引入一个表征退化程度的内变量,与单位反应进度的氧化生长以相应关系组合成了表征退化-反应的状态量,忽略反应的逆反应进行,本文对无应力/恒定应力作用的氧化生长进行了求解,发现力对反应程度和反应时间有抑制作用;后者将界面反应问题简化为一维瞬态变形问题,同理使用了特征时间比,展现了扩散时间尺度和反应时间尺度相应权重状态,得到了锂嵌入固体电解质垂直方向上的拉伸比,电化学势、嵌锂体积比和化学膨胀体积比随扩散主导、反应主导或是扩散-反应竞争过程的演化规律,提出了利于电池供能的制造思路。最后,本文提出的广义热-电-化-力耦合大变形理论框架,不仅限适用于文中给出的水凝胶、固体氧化物燃料电池和全固态锂电池的建模分析,还可适用于其他考虑化学反应的粘弹性软材料、弹-粘塑性金属材料多场耦合问题。本文主要通过引入新的独立状态变量、特征时间比等概念,求解了与力相关的本构和针对扩散-反应-变形过程的稳态/瞬态算例模型。
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