高模量橡胶复合材料在橡胶制品中得到广泛应用，如轮胎三角胶、汽车传动带等。轮胎三角胶的核心性能要求是要具有高硬度与高模量。本课题分别使用针状硅酸盐FS与膨胀石墨EG进行增强，制备出了硬度高、模量高、动态生热低、实际应用效果明显的三角胶复合材料。论文研究的第一部分中，使用FS等体积替代硬质炭黑N330制备三角胶复合材料，研究了不同炭黑/FS体积比对复合材料静态力学性能、动态力学性能的影响，探索出最佳FS用量，考察了开炼机制备与密炼机制备对复合材料性能的影响，并采用工业化生产使用的大型密炼机进行了放大试验。结果发现，与纯炭黑填充相比，使用FS等体积替代炭黑制备的三角胶复合材料基本力学性能均有明显提升，邵A硬度可提升至90，定伸应力提高一倍以上，动态模量提高50%，动态生热更低。选取了兼顾成本与增强效果的FS原材料，通过造粒预处理解决了FS在实际应用过程中飞扬的问题，并进行了工业放大化中试，结果与小试结果一致， FS试验配方轮胎的胎圈耐久性能提升明显，轮胎使用寿命提高20%以上。论文研究的第二部分中，采用乳液共混的方法，使用少量膨胀石墨与炭黑并用制备了轮胎三角胶复合材料，研究了膨胀石墨的并用对复合材料力学性能与模量的影响。结果发现，与纯炭黑增强相比，并用膨胀石墨后，复合材料的硬度与模量均有明显提升，其中，50phr炭黑与3phr膨胀石墨并用即可达到单独填充82份炭黑所达到的增强效果，当膨胀石墨填充份数增加的时候，复合材料的力学性能会有进一步提升。为了加强石墨分散与界面粘合，我们对膨胀石墨表面进行偶联剂改性，IR分析与XPS分析表明，改性剂成功的接枝到膨胀石墨表面。论文研究的第三部分中，为了改善FS在汽车传动带应用中与非极性橡胶EPDM之间界面粘合较差，FS在橡胶基体中解离程度不够、分散不好的问题，采用了一种新型的表面改性方法——超临界CO₂改性法，探索了超临界CO₂改性法的最佳改性条件，评估了改性效果，并与传统的干法改性进行了对比。结果发现，最佳改性条件为70℃、14MPa，加入助溶剂乙醇可进一步提升改性效果。与传统干法改性相比，超临界CO₂改性使FS表面更加均匀的吸附改性剂，并且以化学吸附为主，而传统干法改性以物理吸附为主，超临界CO₂改性效果更好。通过填充EPDM制备复合材料对比可知，超临界CO₂改性FS填充的复合材料力学性能更好，从微观形貌可以看出，FS在橡胶基体中的解离程度更高，分散更好，而且FS与橡胶基体之间的界面粘合更好。