【摘 要】
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当自巴黎气候会议(COP21)以后,许多国家开始朝着“碳中和”的目标迈进。清洁能源是实现碳中和目标的重要因素之一。然而现代文明依旧十分依赖以石油天然气为基础的化石燃料来满足能源需求。核能作为一种清洁能源,被认为是传统化石能源的替代品,近几年发展十分迅速。但是核泄漏与核废料也对环境和人体造成了严重的危害。核废料中,具有高活性度的131I和具有较高裂变率的129I是对人体最有害的两种核素,它们通过饮用
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当自巴黎气候会议(COP21)以后,许多国家开始朝着“碳中和”的目标迈进。清洁能源是实现碳中和目标的重要因素之一。然而现代文明依旧十分依赖以石油天然气为基础的化石燃料来满足能源需求。核能作为一种清洁能源,被认为是传统化石能源的替代品,近几年发展十分迅速。但是核泄漏与核废料也对环境和人体造成了严重的危害。核废料中,具有高活性度的131I和具有较高裂变率的129I是对人体最有害的两种核素,它们通过饮用水、食物等进入人体,增加人类患甲状腺疾病甚至癌症的风险。同时,因核能作为可以产生稳定能量供给的途径,其广泛应用推动了新型能量储存器件的发展。超级电容器作为一种新型的储能器件,具有功率大、寿命长、环境友好等特点,被广泛应用于需要瞬时冲击功率的场合。多孔有机聚合物,由于其骨架中存在丰富的反应位点,有利于进行进一步功能化反应,这种特性使得研究人员可以根据实际应用定向设计制备具有特殊结构和功能的多孔有机聚合物,应用于放射性元素的富集以及超级电容器等领域。(1):偶氮作为一种含N官能团,其存在可以充当化学结合位点,同时也可以增加骨架的π共轭能力,两种作用均有利于多孔有机聚合物材料对不同环境下碘的吸附。因此在第二章我们选用含有偶氮官能团的3,5-二溴偶氮苯为构筑基元,通过Suzuki反应与不同硼酸频那醇酯单体偶联,制备了多孔有机聚合物LNU-58和LNU-59,并深入探究了聚合物对不同环境下碘的捕获能力。实验结果证明二者对气态碘的吸附属于化学吸附,且均可在12 h内达到吸附平衡且吸附动力学符合伪二阶动力学模型。由于聚合物骨架中富含偶氮基团,LNU-58对气态碘的吸附容量高达3533.11 mg/g,LNU-59对水溶液中碘的吸附容量可达2410.7 mg/g,它们的吸附能力远超于现阶段许多碘吸附剂材料,说明多孔有机聚合物LNU-58和LNU-59在环境中放射性碘捕获领域具有良好的应用前景。(2):由于氰基中C-N键具有较低能垒,使得KOH可以优先破坏C-N键进而强烈腐蚀碳材料的网络结构,在优化分级多孔结构的同时产生更多sp~2-N活性位点。因此在第三章我们通过Sonogashira反应制备了富含炔基的多孔有机聚合物,随后对炔基进行后修饰从而得到富含氰基的多孔有机聚合物LNU-60-CN,并将其作为前驱体,通过与KOH活化剂的作用,在不同温度下制备得到新型多孔碳材料LNU-60-CNs。其中LNU-60-CN-700具有较高的比表面积、出色的分级多孔结构以及丰富的N、O掺杂,这使其具有优异的电化学性能(993 F/g),在超级电容器电极材料方面展现出良好的应用前景。
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