【摘 要】
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日益突出的能源短缺和环境污染问题严重制约着人类的可持续发展。光催化析氢技术通过将太阳能转化为化学能是缓解能源危机的有效途径之一。石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其独特的电子、能带结构和化学稳定性,被认为是最具有前景的光催化析氢材料之一。然而,g-C3N4由于其比表面积小、光生载流子易于复合、可见光利用率不高和表面活性位点数量不足等问题,导致光催化效率低。针对这些问题,本文通过构建异质结结构、掺杂异
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日益突出的能源短缺和环境污染问题严重制约着人类的可持续发展。光催化析氢技术通过将太阳能转化为化学能是缓解能源危机的有效途径之一。石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其独特的电子、能带结构和化学稳定性,被认为是最具有前景的光催化析氢材料之一。然而,g-C3N4由于其比表面积小、光生载流子易于复合、可见光利用率不高和表面活性位点数量不足等问题,导致光催化效率低。针对这些问题,本文通过构建异质结结构、掺杂异质元素、构筑缺陷和调控形貌等手段对g-C3N4电子、能带结构,以及光吸收能力进行优化,实现了g-C3N4基光催化材料的高效析氢。本文主要研究内容如下:（1）采用一锅热聚合法制备了超薄MoS2负载的硫掺杂石墨相氮化碳纳米片（MS/SCN-x%）光催化剂。助催化剂MoS2以共价键的形式与硫掺杂石墨相氮化碳纳米片（SCN）相连接,且MoS2均匀地分布在SCN表面。得益于其特殊的多孔类阵列共价交联结构,暴露的丰富的活性位点和增强的光吸收性能等多重优势,MS/SCN-2.5%样品的析氢性能可达到702.53μmol·h-1g-1,明显优于静电自组装法制备的MoS2修饰的SCN样品(12.5μmol·h-1g-1),和Pt/SCN样品相媲美(292.75μmol·h-1·g-1)。（2）采用原位液相生长法制备了超薄二维/二维（2D/2D）g-C3N4/In2Se3异质结光催化剂。得益于超薄g-C3N4和In2Se3紧密的异质结界面,以及超薄In2Se3自发极化特性,g-C3N4/In2Se3异质结结构可以提供大量的高速光生电荷转移通道,且超薄In2Se3内部的垂直本征电场会促进光生电子-空穴的分离。超薄In2Se3的引入,拓宽了g-C3N4/In2Se3异质结材料的可见光响应范围,吸收截止波长由441 nm拓宽至550 nm,可见光产氢速率达到4.8 mmol·g-1·h-1,是纯g-C3N4的5.1倍。（3）采用超分子自组装-模板法,在H3BO3辅助下热聚合制备了B掺杂的多孔管状石墨相氮化碳（BCNT）。BCNT具有一维结构和超薄的管壁,有利于光生载流子的定向传输和分离,可有效抑制光生载流子的复合。由于B元素的掺杂和新官能团氰基的引入,BCNT系列样品的带隙值逐渐减小,导带位置逐渐上移,拓宽了可见光的响应范围和提高了光催化还原能力。BCNT-2样品在可见光下表现出优异的产氢性能,产氢速率可达1064.25μmol·g-1·h-1,是超薄纳米片样品（CNN）的1.54倍。（4）采用前驱体重整和碱土金属Mg辅助法,制备了N空位浓度可调和形貌可控的类珊瑚状石墨相氮化碳（V0CNX-Y）,且引入了新的官能团氰基。N空位和氰基的引入打破了g-C3N4原有的电子平衡,增强了电子的离域化程度与可见光的吸收能力,减小了光生载流子的复合几率。同时,纳米棒组成的类珊瑚状特殊结构的构筑不仅有效缩短了光生载流子的传输路径,且增大了光生电荷参与材料表面光催化反应的几率。光电性能测试表明V0CNX-0.05样品具有最强的光电流响应能力和最小的光生电子传输阻力,可见光下产氢性能是体相g-C3N4的3.16倍。
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