单壁碳纳米管气体传感器阵列及其对变压器油中气体的检测特性研究

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油中溶解气体分析(Dissolved Gas Analysis,DGA)为电力变压器状态检测提供了有效依据;气体传感技术是实现变压器油中溶解气体在线分析的关键;结合气体传感阵列技术的高性能气体敏感方法是实现变压器油中溶解多组分气体在线监测的瓶颈。论文以单壁碳纳米管(SWCNTs)及其功能化衍生物(羟基衍生物、羧基衍生物、经乙二胺氨基化的衍生物、经苯胺氨基化的衍生物、镍Ni包裹的单壁碳纳米管、钯Pd掺杂的单壁碳纳米管和氧化锌ZnO掺杂的单壁碳纳米管)为气敏材料,针对以H2、CO和C2H2为成分的单一气氛和混合气氛,研制了由八个气体传感器阵列单元组成的单壁碳纳米管气体传感器阵列;测试了单壁碳纳米管气体传感器阵列在H2、CO和C2H2单一气氛和混合气氛中的气敏特性;研究了机器学习算法在传感阵列对气体组分定性识别与定量估算中的应用;结合研制的单壁碳纳米管气体传感器阵列初步探究了机器学习算法在传感器寿命估算、稳定性修正中的应用。论文主要的工作及取得的研究成果如下:(1)选用了八个不同的单壁碳纳米管气敏材料(未功能化的单壁碳纳米管、羟基衍生物、羧基衍生物、经乙二胺氨基化的衍生物、经苯胺氨基化的衍生物、镍Ni包裹的单壁碳纳米管、钯Pd掺杂的单壁碳纳米管和氧化锌ZnO掺杂的单壁碳纳米管),以平面式气体传感器为基础,设计制作了八个平面式气体传感器阵列单元,并通过MEMS技术集成了单壁碳纳米管气体传感器阵列;(2)测试了单壁碳纳米管气体传感器阵列在H2、CO和C2H2单一气氛中的温度特性、浓度特性、响应恢复特性和选择性。气敏实验结果显示:不同的功能化方式对单壁碳纳米管气体传感器阵列各单元在H2、CO和C2H2单一气氛中气敏特性的影响不同,其中氧化锌ZnO掺杂的单壁碳纳米管基气体传感器阵列单元在H2或C2H2单一气氛中表现出最佳的气敏特性——最佳工作温度最低(200℃)、气敏响应值最高、响应恢复时间最短,而镍Ni包裹的单壁碳纳米管基气体传感器阵列单元在CO单一气氛中表现出最佳的气敏特性——最佳工作温度(225℃)下气敏响应值最高、响应恢复时间最短。八个单壁碳纳米管基气体传感器阵列单元均对H2、CO和C2H2单一气氛表现出良好的线性,但同时也表现出明显的选择性差异;(3)测试了单壁碳纳米管气体传感器阵列在H2、CO和C2H2混合气氛中的浓度特性和稳定性。气敏实验结果显示:单壁碳纳米管气体传感器阵列在混合气氛中的气敏响应值较其在单一气氛中的气敏响应值增大,但不是线性叠加。功能化使得单壁碳纳米管基气体传感器阵列单元在H2、CO、C2H2混合气氛中的长期使用稳定性得以改善,并以氧化锌ZnO掺杂的单壁碳纳米管基气体传感器阵列单元稳定性最佳,拥有最长的使用寿命(1531次);(4)结合单壁碳纳米管气体传感器阵列在H2、CO和C2H2混合气氛中的浓度特性实验结果,利用三种机器学习算法(反向传播神经网络BPNN、深度置信-深度学习网络DBN-DLN和集成学习的Boosting-Tree)实现了对多组分气氛的定性识别与定量估算。结果表明集成学习Boosting-Tree模型是最适合多组分气氛定性识别的方法,深度置信-深度学习网络DBN-DLN模型是最适合多组分气氛定量估算的方法;(5)结合单壁碳纳米管气体传感器阵列在H2、CO和C2H2混合气氛中的多次测试实验结果,利用两种机器学习算法(Boosting-BP和随机森林RF)实现了对其在H2、CO和C2H2混合气氛中的寿命估算,结合深度置信-深度学习网络DBN-DLN模型对其在H2、CO和C2H2混合气氛长期测试的稳定性进行了修正。
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