随着信息技术和工业产业的发展,人类对能源的需求量日益增大,使得传统化石能源在能源的可持续性方面无法满足需求。此外,新型便携设备和移动交通工具对能源设备的续航和轻便方面提出了很高的要求,发展高能量密度的新型储能设备具有重要的研究意义。相较于其它类型的二次电池,锂金属电极有较高的理论比容量(3850mAhg-1)和低的还原电位(-3.04V vs.SHE),可搭配硫、空气、二氧化碳等多种廉价易得的正极材料,有望制备出轻便的高能量密度二次电池。然而,在锂金属电极的循环过程中,不均匀的离子分布会导致锂枝晶的生长,这不仅影响电极界面的稳定性造成容量损失,甚至可能刺破隔膜引发短路起火等安全问题。因此,如何管理锂离子的沉积行为和构建无枝晶生长的锂金属电极,是将锂金属电池推向实际应用中必须解决的问题。本文从电极界面保护出发,对锂离子沉积行为进行研究和调控,开展了以下两种实验设计:1.利用锂金属电极表面的天然碱性氧化层使四氯乙烯发生脱卤缩合反应,制备了含LiCl纳米颗粒的有机-无机复合保护膜。该原位保护膜不仅增加了锂金属电极的界面稳定性,还有效抑制了锂枝晶生长。实验证明,负载该复合保护膜的锂金属电极展现出超长时间的循环稳定性,其对称电池在1.0 mA cm-2,1.0 mAh cm-2的循环条件下可稳定循环超过3000 h,极大地提升了电池的循环性能。2.将LiAl-LDH材料引入锂金属界面层,通过层板锂空位构建锂离子通道,从而对锂沉积行为进行干预调控,实现了无枝晶锂沉积。实验结合固体核磁测试与电化学表征证明水滑石材料锂空位的存在及其对锂离子的吸附传导能力。通过SEM表征观察到50圈循环后使用LiAl-LDH材料改性修饰的锂电极仍然保持平整的表面形貌。同时,高效的锂离子传导通道也增加了电池在大电流大倍率条件下的循环性能。其Li ‖ LFP全电池可10.0 C的条件下稳定循环300圈,容量留存88%。本文将表面保护与锂离子沉积引导相结合,强调界面膜的离子导通性能在抑制枝晶生长方面的作用。在界面膜中成功构建锂离子通道,实现了均匀的锂沉积。本工作为锂金属表面膜抑制枝晶生长方面提供了新的思路。