全球气候的变暖日益威胁着人类的生存环境,也不断地促使着人类对于减少温室气体特别是CO2排放的研究。在众多捕获CO：技术的中,基于吸附分离方法的技术研究正受到越来越多的关注。吸附分离方法的核心是研制具有高吸附性能和实用价值的吸附剂。由于多孔炭材料具有廉价、热稳定性和化学稳定性好、CO2吸附和再生性能优越等特点,使其成为在CO2捕获分离运用过程中强有力的竞争者。本工作以曼尼奇反应为指导,通过酚醛胺体系的聚合反应,制备了具有整体式形貌的纳米结构多孔炭,表现出优良的CO2吸附性能。在间苯二酚和甲醛的聚合反应体系中,引入含N丰富的三聚氰胺,从分子组装步骤开始引入N元素,从而在多孔炭合成的源头实现杂原子的掺杂。实验表明,该方法不但能调变多孔炭的表面化学,而且有利于优化纳米结构多孔炭的织构性能(比表面积和孔体积)。改变三聚氰胺的加入量,导致最终合成的多孔炭材料结构性质有较大的差别；炭化温度的改变对多孔炭结构性质的影响较大；催化剂赖氨酸的用量对最终多孔炭的结构也有一定的影响；弱酸性谷氨酸的加入,有利于形成比表面积和微孔体积更加丰富的多孔炭,且对二氧化碳的吸附能力也有所提高。工业化应用要求吸附剂具备优越的CO2体积吸附能力能。基于此,通过优化整体式多孔炭的结构特性,利用整体式炭的多孔性,采用重复浸渍-结晶的方法,原位限制性嵌入金属有机骨架(MOFs)晶体,制备了多孔炭与MOFs整体式复合物。该复合物对CO2的体积吸附量可达22.7cm3cm-3,约是原始多孔炭吸附量的2倍。此外,通过动态CO2吸附测试,表明该复合物对CO2具有良好的吸附选择性,对CO2和N2的分离系数可达67-100,另外,该复合物可在常温常压下实现再生,表现出优越的循环再生性能。众所周知,吸附剂的比表面积,特别是微孔比表面积,由于其适合吸附CO2分子,使其成为影响吸附剂CO2吸附性能的关键因素。因此,为了最大化地提高吸附剂对C02的吸附性能,就必须在增强吸附剂的表面吸附位能的同时,优化多孔炭的微孔比表,提供更加丰富的CO2吸附位点。在本文第五章中,创新性地利用原位刻蚀炭壁制造微孔的方法,优化了原始多孔炭的微孔比表面积,使其对CO2的吸附能力可达5.4mmol g-1(273K,1bar)。该吸附能力可与当今具有最高C02吸附水平的炭材料和MOFs材料相媲美。此外,运用DFT法,系统地考察了在不同测试条件下的吸附量与孔径的对应关系,认为在25℃,CO2分压为0.15bar时下,0.7nm的孔径最适合对CO2的吸附,温度更低或是压力更高所对应的CO2吸附最适孔径相应变大。