【摘 要】
：
合理设计高活性高选择性的新型催化剂至关重要,相对实际催化体系的复杂性而言,团簇可以作为从分子水平理解反应机理的理想模型。本论文通过气相质谱实验测定相应团簇反应活性并结合理论计算分析其微观机理,具体研究内容如下:基于气相质谱实验和DFT理论分析,通过双原子Au2+,AuRh+和Rh2+阳离子团簇进行了一项比较研究。发现掺杂团簇AuRh+具有中等反应活性,但它可以产生金属卡宾型AuRh-CH2+并释放
论文部分内容阅读
合理设计高活性高选择性的新型催化剂至关重要,相对实际催化体系的复杂性而言,团簇可以作为从分子水平理解反应机理的理想模型。本论文通过气相质谱实验测定相应团簇反应活性并结合理论计算分析其微观机理,具体研究内容如下:基于气相质谱实验和DFT理论分析,通过双原子Au2+,AuRh+和Rh2+阳离子团簇进行了一项比较研究。发现掺杂团簇AuRh+具有中等反应活性,但它可以产生金属卡宾型AuRh-CH2+并释放出H2,避免像Rh2+一样发生CH4的过度脱氢而形成氢化卡宾型H-Rh2-CH+。我们的研究结果表明Rh原子的存在是提高反应性的因素,而Au的存在导致高选择性,本文通过金属独特的固有键合特性来深入理解这种现象。本文通过设计掺杂金属对甲烷的反应性研究,为寻找最适合将甲烷直接转化为增值化学品的途径提供了一种有希望的方法。此外,研究气相条件下过渡金属氧化物团簇与一氧化碳的反应,与在凝聚相氧化物上进行的催化行为具有相似的作用,而且可以进一步从严格意义的分子层次上解释过渡金属氧化物团簇团簇是如何表现出催化一氧化碳行为的。了解原子精确的纳米粒子沿原子大小连续变化的特性演变对于选择潜在的候选材料组装具有所需功能的纳米材料至关重要,但是这在实验上非常具有挑战性,尤其是对于具有元素(例如金属氧化物)混合物的系统而言。在这项工作中,已经在相当宽的气相尺寸范围内通过实验测量了(TiO2)nOm-(-3≤m≤3)的二氧化钛纳米簇阴离子的氧化一氧化碳的能力。即使当二氧化钛阴离子团簇(TiO2)nOm-尺寸放大至n=60时,(TiO2)nO-仍具有比其他团簇(TiO2)nOm-(m≠1)对一氧化碳的的更好的氧化活性,这为在二氧化钛载体上进行CO氧化的Mars-van Krevelen机制提供了令人信服的分子水平证据。
其他文献
随着我国体育事业的蓬勃发展,社会各界对体育人才的需求日益上升,体育高考是我国为高等院校从普通高中选拔体育后备力量而分设的高考制度,一直受到广大体育学子的高度重视。2019年广东教育考试院对广东省体育高考进行项目改革,将“原地双手前掷实心球”替换为“原地推铅球”,这一改革在后续数年间必定会对广东体育高考考生的考试、训练带来一定考验。本研究试图对广东省体育高考“原地推铅球”的考生考训现状进行探究,分析
目的我国大部分肺癌患者在诊断时已处于晚期,难以获得肿瘤组织进行分子检测。本研究通过对天津医科大学总医院肿瘤内科住院患者EGFR基因及TMB的检测,探讨血浆与组织检测的一致性,并分析基因突变及TMB与患者临床特征的关系,确定血浆检测是否可以替代肿瘤组织检测,以期可以指导实体瘤患者的靶向治疗及免疫治疗,从而达到早期治疗及有效治疗的目的,进一步提高患者的生存质量。方法通过回顾性分析在2018年5月1日至
居民出行行为分析是城市综合交通系统规划和城市建设规划中非常重要的基础性工作,也是制定交通政策的有效依据。因此,研究城市居民出行活动的特点具有十分重要的意义。本文基于西安市网约车GPS数据,通过研究网约车出行的时空特征规律,然后对载客热点区域进行数据挖掘,使网约车司机寻找客源更加便捷,为政府部门对交通规划与管理提供数据支撑。首先,在网约车GPS数据预处理的基础上,在My SQL数据库中使用C#编程语
股权众筹是指公司出让一定比例的股份,面向普通投资者,投资者通过互联网平台出资入股公司,获得未来收益。股权众筹是通过互联网进行的较早期的私募股权投资,也是天使投资和风
植入前遗传学诊断(PGD),作为一种主要针对具有遗传风险患者的胚胎进行植入前活检和遗传分析的诊断方法,应用于临床已超过20年,是辅助生殖技术(ART)的一个重要方面。PGD涉及了
面对时代发展的变化,课程的改革深入以及学生的需求,需要挖掘更多的课程资源。随着认识的深入,发现乡土史课程资源在高中历史教学中占有重要的地位,能为高中历史教学提供更多教学素材,更好贯彻学科核心素养;为历史学科扩展史料的来源,增强历史学科的发展动力。贵州省道真县是一个资源多样、文化多元的聚集地,具有丰富的乡土史资源,笔者通过问卷的方式调查了道真县的高中,发现在高中历史教学方面,乡土历史课程资源并没有能
词汇是语言基本并且重要的组成部分。缺乏足够的词汇,人们就几乎难以准确地表达。因此,是否掌握丰富的词汇量直接决定了语言学习者的学习效果。但事实上,词汇学习却一直困扰
研究目的对于全髋关节置换(total hip arthroplasty,THA)术后感染的治疗,一期翻修和二期翻修的选择还没有统一的标准,仍有争议。本研究的主要目的是对THA术后感染行一期翻修
目的:探讨显微镜下斜外侧腰椎椎间直接减压技术治疗伴有神经根性痛的腰椎退行性疾病的可行性和早期临床疗效。方法:2016年1月至2017年3月我科采用显微镜下斜外侧腰椎间直接减
目的:探讨面肌痉挛(HFS)微血管减压术(MVD)后的疗效及并发症发生情况,探讨MVD术后短期缓解(7天内)与否是否为长期疗效(>6月)的预后因素、MVD术后迟发性治愈的发生及其预后因