【摘 要】
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随着药物的大量生产和使用,世界各地的水生环境中频繁检测出各种药物活性化合物(Pharmaceutically active compounds,PhACs),对环境、水生动植物构成潜在的威胁。Pseudomonas
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随着药物的大量生产和使用,世界各地的水生环境中频繁检测出各种药物活性化合物(Pharmaceutically active compounds,PhACs),对环境、水生动植物构成潜在的威胁。Pseudomonas putida可以Mn(Ⅱ)为电子供体,以有机污染物为电子受体,实现对有机物的降解。本文研究了Pseudomonas putida QYS-1氧化Mn(Ⅱ)过程中,对扑热息痛(APAP)和1-萘酚的降解规律及机制,并根据生物锰氧化物的特性,构建以纳米四氧化三铁为分散磁核的磁性生物锰氧化物,探究磁性生物锰氧化物循环利用过程中APAP的降解规律。对Pseudomonas putida QYS-1生产的锰氧化物进行了表征。锰氧化物在Pseudomonas putida QYS-1的生长曲线14-16h内大量快速形成,伴随着培养基中溶解态Mn(Ⅱ)和络合态Fe(Ⅲ)急剧快速减少。生物锰氧化物的微观结构表明其为不规则形状的颗粒聚集,颗粒呈山丘层叠状,粒径在1-2000 um之间。APAP及1-萘酚的降解速率与锰氧化物的形成速率相关。生物锰氧化物对初始浓度为10 mg/L的APAP降解效率较高,24h降解率为100%。对初始浓度为1、5、10mg/L的1-萘酚的降解率存在较大的差异性,随着1-萘酚初始浓度的逐渐增大,降解率由100%将至70%,降解APAP和1-萘酚后的生物锰氧化物经抗坏血酸溶解,未发现APAP和1-萘酚的存在,说明生物锰氧化物对APAP和1-萘酚的去除是降解作用而不是吸附作用。研究了磁性生物锰氧化物的制备方法,确定纳米四氧化三铁的最适投加量为0.5g/L,制备方式是纳米四氧化三铁与细菌一起加入PYCM培养基共同培养40 h。磁性生物锰氧化物对APAP和1-萘酚的降解速率差异较大,初始浓度为10 mg/L时,APAP在10 h可完全降解,而1-萘酚在1h时已完全检测不到。对高浓度APAP和1-萘酚的降解效率均可达到100%。明显高于未带磁性的锰氧化物。降解过程中研究发现,随着APAP和1-萘酚初始浓度的增加,磁性生物锰氧化物的粒径逐渐增大,完全降解的时间逐渐延长。随着磁性生物锰氧化物循环降解APAP次数的增加,APAP的降解率逐渐降低,由100%降低至32%。探究了磁性生物锰氧化物降解APAP和1-萘酚的机制。磁性生物锰氧化物降解高浓度目标有机物后,形成孔洞结构,锰氧化物结构由层状致密结构逐渐向孔洞蜂巢结构演化。随着循环利用次数的增加,溶液中的Mn(Ⅱ)不断增加,而锰氧化物中携裹的Mn(Ⅱ)不断减少,说明目标有机物的降解与主要依靠Pseudomonas putida QYS-1氧化Mn(Ⅱ)直接相关。通过LC-MS对APAP和1-萘酚的降解中间产物进行分析,推断APAP和1-萘酚可能的降解途径。
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