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微孔SiO2薄膜热稳定性好、化学性质稳定、容易再生、易控制孔径大小和尺寸分布等优点。但SiO2膜的水热稳定性差,在湿热环境长期使用时分离效果逐渐降低,限制了材料的工业应用,因此研究制备水热条件下性能良好的微孔二氧化硅薄膜具有重要的意义。 本课题以乙氧基锗(Ge(OC2H5)4,正硅酸乙酯(TEOS)等为前驱体通过溶胶-凝胶法,将锗掺杂膜材料中,在洁净室的条件下利用dip-coating技术,将掺杂后的溶胶涂覆到多孔的γ-Al2O3/α-Al2O3载体上,得到以γ-Al2O3/α-Al2O3为支撑体的微孔SiO2膜。应用动态光散射(DLS)技术、扫描电镜(SEM)、FT-IR、N2吸附等测试手段表征溶胶和膜材料的形貌、孔结构和疏水性能,并探讨了溶胶粒径大小和气体渗透分离之间存在的关系,以及H2和CO2在疏水微孔SiO2膜中的输运和分离行为。 实验结果表明:Ge掺杂的SiO2膜的孔结构依然为典型的微孔结构,孔径分布在0.4~0.8nm之间,分布狭窄;在水热环境下放置30天后SiO2膜的孔结构和孔隙率变化不大,仍然保持了良好的微孔结构。FT-IR结果证明Ge已经成功进入膜材料中。扫描电镜结果表明SiO2薄膜已经成功的涂覆在支撑体上,膜材料的表面没有孔隙裂纹等缺陷。气体渗透与分离实验表明,溶胶粒径平均在0.45nm以下时气体渗透以活化扩散为主。随着温度的升高,H2渗透率不断增大,且分离系数大于Kundesn扩散分离系数,150℃时H2的渗透率就达到6.9×10-7mol·m-2·Pa-1·s-1,H2/CO2分离系数提高到7.05,远远大于Knudsen扩散的理想分离系数,说明H2在Ge掺杂微孔SiO2膜中的输运遵循微孔扩散机理。