论文部分内容阅读
光催化作为一种高效、绿色、能够缓解当前能源危机以及环境恶化问题的技术,受到了广大科研工作者的高度关注。目前广泛应用的商品化纳米二氧化钛(简称P25)材料凭借着其在光解水制氢和降解污染物中的应用,吸引着广大研究者。然而,P25较大的禁带宽度(3.03.2 eV),限制其只能吸收太阳光谱中占据能量不足5%的紫外光部分。在过去的几十年里,虽然科学家们采取了各种方式和大量的研究对纳米TiO2进行改性,以期获得更宽范围的太阳光谱吸收,但仍存在诸多问题。因此,本论文研究在不改变能带结构的基础上,将纳米TiO2表面微区结构进行处理,以拓展其对可见光的吸收,具体研究内容如下:(1)Al还原超声辅助制备Ti3+型P25。以白色P25为原料,在超声和还原性Al共同作用的基础上制备出具有可见光响应、吸附能力较强的光催化剂。通过对样品进行X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、紫外可见漫反射(UV-vis)、表面光电压谱(SPS)、比表面(BET)的表征和MS模拟以及暗态吸附、光催化性能测试,结果表明在Al还原超声辅助作用下使得催化剂的比表面积增加,导致催化剂的吸附能力大大提高。同时,Ti3+的生成也提高了催化剂颗粒的可见光催化剂活性。(2)水热法制备Ti3+型可见光P25催化剂。经过Al还原水热处理之后,发现所制备催化剂在紫外光区和可见光区的吸收强度都有不同程度的增加。可见光区的SPS信号也增加了很多,表明电子和空穴的分离能力提高。其中对甲基橙(MO)的催化实验中,催化剂对MO表现出了较好的吸附和催化能力。水热法制备的催化剂生成的Ti3+使得催化剂的催化能力增强,在可见光照射的情况下能增加光生电子和空穴的分离能力。(3)超声辅助弱还原性Fe粉处理,制备出具有氧空位的P25催化剂。利用金属铁的弱还原性,在超声辅助下制备出可见光响应程度大、响应范围广的灰色P25催化剂。表征结果表明制备的产物晶型良好,有部分晶格错乱。Uv-vis漫反射结果中显示反应时间为180 min条件下制备的催化剂具有最高的光响应。(4)真空处理制备氧空位型可见光响应的深色P25。利用较为简单的真空氛围,在实验室条件下制备可见光响应的催化剂。在不加入任何活性还原金属或其他还原剂的条件下,不掺入任何元素,通过弱真空氛围改变催化剂的表面结构,使氧空位生成。该结构有利于催化剂对光生电子的捕获,提高催化剂的电子和空穴的分离能力并抑制其复合,从而使催化剂的光催化能力增强。