Sb_xO_y对Mn/PG催化剂中低温耐硫脱硝活性影响的研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ning211
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选择性催化还原(SCR)被证实为脱除固定源(包括电厂和工业锅炉)排放烟气中氮氧化物的一种可行性技术。从国内外低温SCR技术的研究现状来看,该技术工业化的主要障碍是低温范围内活性不高、催化剂耐S02毒化性能差、反应机理和S02中毒机理不明确等问题。针对上述问题,本文以凹凸棒石负载锰氧化物制备的Mn/PG催化剂为研究对象,重点对其中低温SCR催化活性进行了一系列的研究。首先,本文对Mn/PG催化剂掺杂了金属元素进行改性(Sb、 CO、 Mo、 La),并通过活性测试评价了不同金属元素掺杂后催化剂的NO去除率,各催化剂活性次序依次为:Sb>Co>La>Mo,其中Sb的掺杂显著提高了Mn/PG催化剂的中低温SCR催化活性,其在150 ℃C时的NO去除率已接近100%。表征结果表明,Sb的添加使得活性组分(MnOx)较好的分散在催化剂表面。除此之外,Sb的添加还增加催化剂表面酸性位点,促进NH3在催化剂表面的吸附和活化。其次,本文还系统地考察了S02对Mn/PG和MnSbx/PG催化剂活性的影响,同时对催化剂的耐硫机理进行了研究,发现S02对Mn/PG催化剂有致命的毒化作用,催化剂失活的主要原因为活性组分(MnOx)的硫酸化;而对于Sb改性后催化剂,活性组分MnOx的硫酸化被有效的抑制,MnOx作为唯一的活性组分得以稳定存在,而持续参与SCR反应。最后,本文还研究了无载体催化剂理化性质,探讨锰基催化剂在不同制备方法下的结构和组成的共性特征与催化剂SCR性能及耐硫毒化性能之间的内在关系。
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