金属卤化物钙钛矿材料由于其优异的光电特性和可溶液法制备的特点，引起了科研工作者们的广泛关注。经过近十年的发展，单结钙钛矿太阳能电池的实验室公证效率已经达到了25.2%，具有广泛的应用前景。然而，稳定性等问题仍然制约着钙钛矿太阳能电池的产业化发展，基于TiO2/ZrO2/C三层介孔膜结构的可印刷介观钙钛矿太阳能电池具有良好的结构稳定性，通过改善钙钛矿吸光材料在介孔膜中的结晶可获得高效稳定的钙钛矿太阳能电池；另一方面，二维钙钛矿材料通常具有良好的材料稳定性，通过构建二维/三维复合钙钛矿材料可有效提升钙钛矿太阳能电池的稳定性。本文将围绕以上两个方面展开如下研究：
　　(1)基于可印刷介观钙钛矿太阳能电池介孔膜骨架的结构特殊性，开发了一种利用甲胺气后处理提升可印刷介观钙钛矿太阳能电池的光伏性能并实现器件循环再生的方法。研究表明，甲胺气后处理可有效改善MAPbI3钙钛矿材料在介孔膜中的结晶质量并降低其缺陷态密度，从而获得均匀致密的高质量MAPbI3钙钛矿薄膜，将可印刷介观钙钛矿太阳能电池的光电转化效率从6.67%提升至15.26%。与此同时，甲胺气后处理还可用于介孔膜中老化钙钛矿层的再生，实现器件的循环利用；对于光伏性能已经衰减了60%的钙钛矿太阳能电池，在经过两个老化-再生循环过程后，其光电转化效率仍可恢复至初始效率的91%。
　　(2)针对传统二维钙钛矿材料中因有机间隔层绝缘特性引起的电荷传输受阻问题，设计并合成了一种基于鸟嘌呤(2-氨基-6-羟基嘌呤，G)的二维钙钛矿材料G2PbI4。通过单晶解析得到了其溶剂化晶体结构，该结构与分子动力学模拟推测出的结构模型相符。模拟发现，在G2PbI4的晶体结构中，相邻的鸟嘌呤分子以氢键作用力互连，构建了空穴载流子的传输通道。模拟过程中观察到的质子转移现象对G2PbI4晶体结构的最终形成有着重要影响，且质子转移在有机间隔层中广泛存在，可促进钙钛矿薄膜中电荷的长距离传输。通过计算G2PbI4的电子结构发现其二维钙钛矿晶体中由鸟嘌呤分子构成的有机间隔层可进行有效的电荷传输。
　　(3)针对钙钛矿吸光材料FAPbI3难以获得稳定钙钛矿相α-FAPbI3的问题，将G2PbI4二维钙钛矿材料引入FAPbI3中，通过构筑具有复合结构的二维/三维钙钛矿材料G2FAn-1PbnI3n+1，将二维钙钛矿材料的高稳定性与三维钙钛矿材料的高性能相结合。研究表明，G2PbI4可抑制薄膜中非钙钛矿相δ-FAPbI3的结晶，并稳定钙钛矿相α-FAPbI3，且不会明显扩宽FAPbI3钙钛矿材料的光学带隙。当n=20时，复合钙钛矿薄膜的吸光度和结晶质量大幅增强，载流子复合受到有效抑制，钙钛矿层与空穴传输层间的空穴传输速率大大加快。基于复合钙钛矿薄膜的器件，其光电转化效率可提升至16.04%，相较于对比器件性能提升了约90%。测试发现，G2PbI4在复合钙钛矿薄膜中主要分布在三维钙钛矿的表面和晶界处，可有效抵御空气中水分的侵蚀，提高薄膜的空气稳定性。
　　(4 )将硫氰酸甲脒(FASCN )作为添加剂引入传统的二维钙钛矿材料PEA2FA3Pb4I13中，可诱发钙钛矿薄膜发生从二维到三维的维度转变。以低维相为主导的钙钛矿薄膜在FASCN的作用下自发变成以三维相为主导的钙钛矿薄膜，维度的转变使薄膜的光吸收大幅增强，最终获得光电转化效率为14.13%的钙钛矿太阳能电池。与此同时，FASCN的添加诱发了薄膜中的自发相分离。研究表明，在以三维钙钛矿相为主导的薄膜中，二维钙钛矿相自发分布在钙钛矿层的表面和晶界处，可有效保护三维钙钛矿层免受空气中水分的侵蚀。在温度约为25℃，相对湿度约为55%的空气环境下，添加了FASCN的钙钛矿太阳能电池在放置70天后其光电转化效率无衰减，表现出优异的空气稳定性。