具有表面等离激元性质的贵金属纳米粒子的多元化可控组装与理论研究

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表面等离激元光学(plasmonics)结构和器件可以实现在纳米尺度上操纵和利用光子,对发展超小型、高效能光电器件、信息存储器、化学和生物传感器、成像和太阳能电池等领域具有极高的应用价值和科学意义。将金属纳米粒子结构集成于光电子器件之中,不仅可以将光局限在纳米尺度范围内,可提高对入射光的俘获效率,同时还可以通过调节金属纳米粒子结构来调控表面等离激元共振性质。因此在优化器件结构和性能方面展现了独特优势,极具潜力。目前单一金属纳米粒子结构已经不能满足当前多学科交叉发展的需求,能够在基底表面构建金属纳米粒子的多元化结构(不同尺寸、不同粒子间距、不同形状等),实现结构与功能的精确调控,是发展高度集成化的新型微纳功能器件的关键科学问题之一。但是如何实现精确定位可控有序、多元化功能界面的构建,且发展成为一种简单、可扩展的组装方法还存在一定的难点。“自上而下”的微纳加工技术,如电子束刻蚀、光刻,虽然可以实现金属纳米粒子在位置和空间上的精确调控,但是由于其昂贵的成本、极低的产量且无法实现大面积的批量化生产,因此在实际生产应用中存在很大的障碍。本论文我们从基底表面空间静电势分布理论出发,通过基底表面静电势与胶体粒子的协同调控得到大面积多元化的金属纳米粒子二维组装阵列,在可控组装的基础上结合纳米压印技术构筑了具有多重响应表面等离激元共振性质的多元化功能结构,为进一步发展高效能、超灵敏的新型微纳功能器件提供了有效的途径。  第一章简要介绍了多元化可控贵金属纳米粒子的组装、表面等离激元的性质与应用以及针对组装的一些理论计算的工作。  第二章介绍了关于空间静电势分布的PDE有限元计算方法,利用MATLAB中的PDE工具箱求解泊松方程,通过基底电荷量及电荷性质的改变深入地研究二维大面积结构、一维沟道结构的空间静电势分布情况,系统阐述空间静电势分布的差异对粒子组装间距以及空间位置的影响,为下一章多元化的可控组装提供了理论依据。并且我们利用我们用理论模拟软件FDTD深入系统地探讨了组装的球形粒子的尺寸、间距、空间排布、周围环境的折射率以及其他形状对吸收光谱、散射光谱、消光光谱、反射光谱、透射光谱、电磁场强度、电流密度等参数的影响,从而揭示表面等离激元共振耦合效应的影响规律和作用机理。  第三章在空间静电势分布理论方法研究的基础之上,我们发展了一种基于垂直方向空间静电力诱导的间距可调的多元化可控自组装方法。具体是通过改变PMMA的厚度来调控组装的金纳米粒子与基底之间的垂直距离,从而通过改变待组装的金纳米粒子所受到的空间静电力的大小来调节金纳米粒子组装的间距。我们可以实现将粒子间的间距逐渐调大,最终达到暗场单粒子成像的水平,并且组装的粒子非常均匀。此外我们成功地通过PDMS转移了在PMMA膜上组装的金纳米阵列,简单地构建了条带化的等离激元结构。  第四章在可控多元化组装的基础上结合纳米压印技术发展了一种包含13nm和30nm不同尺寸的金纳米粒子的多元化可控金纳米阵列的等离激元结构,并结合FDTD理论初步将它们应用到了荧光增强领域,为后续的多元化结构的构建和发展提供了一个可行的方案。
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