基于g-C3N4复合材料的制备及其光催化性能研究

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利用太阳能分解水制取氢气是缓解化石能源枯竭的有效途径。随着光解水制取氢气技术的不断发展,寻找绿色经济的光催化剂成为当下研究热点之一。石墨相氮化碳(g-C3N4)因其具有来源广、价格低廉、稳定性高、能带易调控和循环活性好等优点而备受关注。单一的g-C3N4由于光生电荷载流子在体系中传输非常困难,导致其光催化活性较差。因此,增强g-C3N4的光催化性能是一个巨大的挑战。本论文通过固相研磨法和原位合成法成功地制备出了一系列基于g-C3N4的复合材料,实验结果表明复合材料的光催化活性都得到了显著增强。具体内容如下:(1)通过简单的研磨方法成功地制备出了一系列g-C3N4/MIL-53(Fe)复合材料,并对其光催化分解水制取氢气的性能进行了评估。令人印象深刻的是,在模拟太阳光照射下,g-C3N4/MIL-53(Fe)-0.5复合物显示出最高的产氢速率(0.9054 mmol g-1h-1),分别比单一MIL-53(Fe)(0.0027 mmol g-1h-1)和g-C3N4(0.0193 mmol g-1 h-1)高出约335和47倍。进一步的研究结果表明,紧密的界面接触、更多的活性位点和良好的能级匹配是导致g-C3N4/MIL-53(Fe)复合材料光催化产氢性能提高的主要原因。(2)采用简单的研磨法制备出了一系列由氰氨银(Ag2NCN)和石墨碳相氮化碳(g-C3N4)组成的异质结。在模拟太阳光照射下,该异质结在光解水制取氢气实验中表现出良好的光催化性能。Ag2NCN@g-C3N4-1异质结展现出最优的光催化活性(322.35μmol g-1h-1),分别比单一的Ag2NCN和g-C3N4高82.87和117.65倍。光电化学测试结果表明,将Ag2NCN引入到g-C3N4体系中有利于光生载流子的分离和传递,从而提高了光催化产氢性能。此外,该类材料具有良好的循环性能,在循环30 h后仍保持了较好的光催化活性。(3)通过原位固相法成功地制备出了一系列Ag/AgX(X=Cl,Br,I)/g-C3N4复合材料。利用XRD、TEM、FT-IR、PL、BET和XPS对复合物的结构、形貌、组成以及光学性质进行了测试分析,并在可见光照射下评估了其光解水制取氢气的性能。据我们所知,这是Ag/AgX(X=Cl,Br,I)/g-C3N4复合材料作为可见光催化剂被首次用来光解水制取氢气。实验结果表明,Ag/AgI/CN-4复合材料展现出最高的光催化活性,产氢效率为59.22μmol g-1 h-1,比单一g-C3N4(1.94 μmol g-1 h-1)高出约31倍。此外,Ag/AgCl/CN-4和Ag/AgBr/CN-4复合材料也具有较高的光催化活性,分别为26.39和18.05 μmol g-1 h-1。光催化活性的增强可归因于Ag/AgX纳米粒子与g-C3N4之间的协同作用以及金属Ag的局部表面等离子体共振效应。另外,Ag/AgI/CN-4复合材料展现出优异的稳定性,在五次循环实验(约25 h)之后,仍表现出良好的光催化活性。此外,还提出了Ag/AgI/g-C3N4复合物的光催化机理。
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