基于石墨相氮化碳合成氮掺杂碳材料及其储锂性能研究

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锂离子电池(LIBs)具有众多优点,被广泛的应在新能源汽车和数码产品等领域。负极材料在LIBs中起到了储存锂离子(Li+)的作用,其物理化学性质对LIBs的容量有重要影响。研究表明,氮原子掺杂可以提高碳材料的储锂性能,近年来,氮掺杂碳材料得到研究人员的关注。针对氮掺杂碳材料目前存在氮掺杂性质不易调控的问题,本学位论文以富氮石墨相氮化碳为前驱体制备氮掺杂碳材料,通过控制合成工艺调控材料的氮掺杂浓度及构型。通过系列表征研究了氮掺杂碳材料的物化性质及电化学储锂性能,说明氮掺杂性质影响电化学储锂性能的一般规律。本学位论文相关研究结果对制备合成氮掺杂碳材料提供了新思路,对推动氮掺杂碳材料在LIBs的应用具有一定参考价值。主要研究结果如下:1、以石墨相氮化碳(g-C3N4)为前驱体,以金属锌粉同时作为还原剂和模板剂,通过模板法制备了氮掺杂碳材料。研究了合成温度对氮掺杂碳材料的物相结构、微观形貌、比表面积、孔径分布、氮掺杂浓度和掺杂类型等物理化学性质和储锂性能的影响。研究显示,在650℃~850℃时,合成温度的升高,材料的氮掺杂浓度降低,而且通过改变合成温度还可以调控氮掺杂的类型。其中,800℃下制备的氮掺杂碳材料表现出优异的电化学储锂性能,初始比容量1012.4 m Ah/g,循环400次后稳定在1064.5 m Ah/g。2、研究了金属锌模板剂用量对氮掺杂碳材料物相结构、微观形貌、比表面积、孔径分布、氮掺杂浓度和构型以及储锂性能的影响。结果表明,在高用量锌模板剂下制备的材料的氮掺杂浓度越低,比表面积越大,中空碳球的直径越小。因此锌模板剂一方面可以调控氮含量及氮构型,另一方面可以调控碳材料的形貌及颗粒尺寸。g-C3N4前驱体与锌模板剂用量为1:4时,所得到的氮掺杂碳作为LIBs负极材料经过350圈循环后的稳定比容量可以保持在1502.8 m Ah/g。3、以g-C3N4为前驱体,以金属镁粉作为还原剂,通过镁热还原脱氮法制备了氮掺杂碳材料,并对其进行了系列表征测试,研究了其物理化学性质及储锂性能。当镁热还原脱氮法制备的氮掺杂碳材料相比于g-C3N4前驱体,所合成材料的导电性大幅提高,其电化学储锂能均有大幅提升,作为LIBs负极时,经过300圈不同电流密度下的循环后比容量可达2753 m Ah/g,远高于g-C3N4前驱体(经过100圈的循环后得到稳定的循环比容量为108 m Ah/g)。
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