粤港澳大湾区秋季对流层臭氧垂直分布及影响因素分析

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近年来,粤港澳大湾区大气污染防治取得了阶段性成效,细颗粒物浓度逐年下降,但臭氧浓度不断攀升,大范围臭氧污染频繁发生,臭氧已经成为影响粤港澳大湾区环境空气质量的首要污染物。在这一背景下,粤港澳大湾区臭氧的研究得到了极大关注,但研究的重点主要是近地表的臭氧及其形成机理,相对缺乏垂直方向上臭氧的研究,粤港澳大湾区臭氧垂直分布如何?受哪些机制的影响?这些研究对于地表臭氧、气候变迁及臭氧污染防控政策的制定极其重要。因此,为了探究粤港澳大湾区臭氧垂直分布及影响因素,本研究利用2013-2019年粤港澳大湾区秋季臭氧探空观测所获得的全部臭氧探空资料及臭氧监测仪和微波临边探测器(Ozone Monitoring Instrument and Microwave Limb Sounder,OMI/MLS)的卫星遥感资料分析了粤港澳大湾区臭氧垂直分布的总体情况,并结合阳江逐日臭氧廓线和差值廓线的分析,探究了臭氧垂直分布的逐日变化。同时,通过对不同高度层臭氧特征案例的分析,较为全面地探究了阳江对流层臭氧的影响因素以及臭氧峰值和低臭氧层的形成机制。在此基础上,通过天气研究预报模式与区域多尺度空气质量模式(Weather Research and Forecasting model and the Community Multiscale Air Quality model,WRF-CMAQ)对阳江探空期间粤港澳大湾区的空气质量进行了模拟,基于模拟结果定量分析了平流层臭氧对粤港澳大湾区近地面臭氧的影响。主要研究结果如下:(1)2013-2019年期间,香港秋季对流层臭氧垂直结构均呈现双峰结构,年际变化不显著,臭氧峰值出现在对流层下部1 km及对流层上部8-10 km处。期间温度、相对湿度和CO的垂直结构均无明显变化,但由于2019年发生了长时间臭氧污染事件,导致2019年地表臭氧浓度及对流层下部臭氧体积混合比升高明显。但从总体上来看,这一影响并未涉及到对流层中上部。(2)阳江观测到的臭氧廓线与香港天文台观测到的臭氧廓线垂直结构基本一致。而相较于臭氧探空数据,OMI/MLS产品低估了粤港澳大湾区对流层臭氧柱浓度。阳江逐日臭氧廓线表明,观测期内臭氧垂直结构和浓度变化较大,但对流层下部距地面1.1±0.4 km处始终存在一个臭氧峰值。垂直结构差异主要体现在对流层顶附近的低臭氧层(低于30 ppbv)、对流层中上部的臭氧峰值以及高臭氧层结。观测期间,对流层下部、中部和上部臭氧峰值平均浓度分别为65.2±9.9、57.8±7.7和71.8±13.6ppbv,均高于地表臭氧平均浓度(48.9±9.4ppbv)。(3)通过对对流层顶附近及对流层下部的廓线特征、天气条件和后向轨迹的分析,发现对流层顶附近的低臭氧层是由热带气旋风暴区气团的区域性输送造成的。而光化学反应则是影响对流层下部臭氧浓度的主要因素。位涡分析表明,平流层-对流层交换(Stratosphere-Troposphere Exchange,STE)是引起对流层中上部臭氧峰值及其浓度变化的重要原因。同时,STE也对对流层下部臭氧浓度产生影响,基于半定量半定性的方法统计得到平流层臭氧入侵事件会导致阳江地表臭氧浓度增加约10.9 ppbv。(4)WRF-CMAQ模拟结果表明,模拟期间STE对粤港澳大湾区地表臭氧浓度的平均小时贡献量仅为0.67 ppbv,平均贡献率约为3%,从总体上看STE对地表臭氧的影响较小。但在单个平流层臭氧入侵事件中,平流层臭氧对粤港澳大湾区地表臭氧浓度的总体贡献量超过了 14 ppbv,并且这一影响持续了较长时间。因此,不论从短期内空气质量达标而言,还是从长期的生态环境治理而言,STE对粤港澳大湾区的影响都不容忽视。本研究揭示了粤港澳大湾区秋季对流层臭氧垂直分布特征,探究了不同高度层臭氧垂直分布的影响因素及相关机制,加深了对粤港澳大湾区对流层臭氧分布的认识。同时,揭示了 STE对粤港澳大湾区地表臭氧浓度的重要影响,探究了大湾区平流层臭氧入侵机制,量化了 STE对地表臭氧浓度的贡献率,更好地认识了平流层臭氧入侵对地表臭氧的影响,研究成果为粤港澳大湾区臭氧防控政策的制定提供科学支撑和理论依据。
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