法桐叶/法桐果毛制备多孔碳及其吸附性能

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多孔碳材料以其比表面积大、孔结构丰富、电化学活性优异而备受关注,目前已被广泛应用于污水处理、催化剂载体、电化学储能、生物医药等领域。尤其是来源于生物质的多孔碳材料因其资源可再生、原料廉价易得、自身官能团丰富等独特优势,引起研究人员的重视。但是,目前制备形貌均一的生物质多孔碳需要引入有机溶剂或者其他模板,导致制备过程繁琐,致使产物附加值不高。本文创新性地以常见的绿化林木法桐的落叶及果毛为原料,采用简单的水热法和煅烧法,制得了比表面积较大、官能团和孔结构丰富的生物质基多孔碳材料,并将其应用于吸附有机染料和有机酚类化合物,展现出了较好的应用前景。以法桐落叶为原料,调变水热温度、水热时间、原料浓度等条件水热法制备出了形貌均一、尺寸分布窄的碳微球。之后,经进一步活化煅烧,调变碱碳比、煅烧时间、煅烧温度等参数,制得法桐叶基多孔碳微球,其比表面积为1355 m2g-1,平均孔径为2.7 nm,表面具有-C=O等多种官能团,将其应用于吸附阳离子型染料罗丹明B和阴离子型染料甲基橙,10 min去除率可达95%以上,且对罗丹明B的吸附量可达556.0 mg g-1,与报道的生物质基多孔碳相比有一定优势,经5次循环实验后去除率仍可达到98%以上,且循环后吸附剂形貌基本维持不变,进一步证明所制备的多孔碳材料具有较好的循环稳定性。此外,论文还深入探讨了吸附过程,对等温吸附模型、动力学模型及扩散机制进行了深入讨论。吸附过程符合Langmuir等温模型和准二级动力学,孔扩散为决速步骤。以中空管状的法桐果毛为原料,通过煅烧法,经过调变预烧温度得到轮廓保持完整的预烧中间产物,之后再经进一步活化煅烧,调变煅烧温度、煅烧时间、升温速率、气氛等参数,在通水蒸气一步煅烧的条件下制备出形貌保持较好的管状法桐果毛多孔碳,另外还在通NH3多段煅烧的条件下制备出了氮掺杂的法桐果毛基多孔碳。将制备所得多孔碳材料应用于吸附酚类化合物邻硝基苯酚和有机阳离子型染料亚甲基蓝,其中氮掺杂果毛基多孔碳表现出了优异的吸附性能,对邻硝基苯酚的最大吸附量为347.8 mg g-1,在同等吸附剂中具有明显优势。论文深入讨论了吸附等温模型、动力学模型和内扩散机制,经试验数据分析,吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学,在吸附过程中邻硝基苯酚分子由多孔碳表面转移到孔内的过程为速率控制步骤。本论文采用法桐树落叶和果毛为原料为碳源,经简单水热和煅烧制备出多孔碳材料,为生物质多孔碳的制备提供了新的思路。同时将所制备的材料应用于吸附有机染料和有机酚类化合物,与其他吸附剂相比性能优越,课题思路以及阶段性科研成果为今后生物质基多孔碳的研究和开发提供了宝贵借鉴。
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