【摘 要】
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镧系元素在冶金、催化、电子工业、农业和医药等领域有着广泛的应用,镧系金属配合物作为研究的重要组成部分,在电信、光催化、生命科学以及有机发光二极管（OLED）等领域发挥着重要作用。镧系金属离子具有半径大、配位数高的特点,可以与含N、O原子的有机配体通过多种配位模式进行配位,从而生成稳定的镧系金属配合物。芳香羧酸类配体具有较强的配位能力、较大的共轭平面性以及较高的吸收系数,羧基中的氧可以与镧系金属配位
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镧系元素在冶金、催化、电子工业、农业和医药等领域有着广泛的应用,镧系金属配合物作为研究的重要组成部分,在电信、光催化、生命科学以及有机发光二极管（OLED）等领域发挥着重要作用。镧系金属离子具有半径大、配位数高的特点,可以与含N、O原子的有机配体通过多种配位模式进行配位,从而生成稳定的镧系金属配合物。芳香羧酸类配体具有较强的配位能力、较大的共轭平面性以及较高的吸收系数,羧基中的氧可以与镧系金属配位形成具有优良性质的化合物。因此我们设计合成了一系列含硒羧酸类配体,与多种镧系金属盐进行配位,进一步探究其在荧光、磁性方面的应用。本论文的主要研究工作如下:1.选择对氟苯硒乙酸作为主配体,邻菲罗啉作为N-辅助配体,在室温下与Eu C l3·6H2O、Tb C l3·6H2O、Dy C l3·6H2O、Gd Cl3·6H2O、Ho C l3·6H2O、Er C l3·6H2O反应得到了6种配位化合物[Ln2L6（phen）2]（L=对氟苯硒乙酸,phen=邻菲罗啉,Ln=Eu（1）,Tb（2）,Dy（3）,Gd（4）,Ho（5）,Er（6））。X-射线单晶衍射测试表明化合物1-6的构型相同,均属于Monoclinic晶系,中心金属原子采用九配位的单帽四方反棱柱构型,分子间的C-H···O氢键的存在使得双核单分子结构进一步形成了1D链状和2D层状结构。TGA和PXRD测试表明了化合物1-6具有较高的纯度和良好的热稳定性。通过常温下的固态光致发光测试研究了化合物1和2的发光性质以及荧光寿命,温度依赖的光致发光测试表明了两种配合物均具有传感温度的潜力;磁学性质的测试结果表明了化合物3中存在弱的反铁磁相互作用。2.选择2-噻吩硒乙酸作为主配体,邻菲罗啉作为N-辅助配体,在室温下与Ln C l3·6H2O反应得到了6种配位化合物[Ln2（L）6（phen）2]（phen=邻菲罗啉,L=2-噻吩硒乙酸,Ln=Eu（7）,Tb（8）,Dy（9）,Ho（10）,Er（11）,Sm（12））。X-射线单晶衍射测试表明化合物7-12构型相同,中心金属原子均采用九配位的“松糕”状几何构型,分子间相互作用C-H···O的存在使得双核单分子结构进一步形成了1D链状以及2D层状结构。通过常温下的荧光测试得到了化合物7-9的荧光发射谱图及荧光寿命,磁学性质的研究表明化合物8-11中存在着反铁磁相互作用及磁各向异性,同时证实了化合物9是具有单磁弛豫行为的单分子磁体。3.选择3,4,5-三氟苯硒乙酸作为主配体,分别引入2,2’-联吡啶、邻菲罗啉作为N-辅助配体与四种镧系金属硝酸盐反应合成了八种镧系金属配合物[Ln2（L）6（bipy）2]（bipy=2,2’-联吡啶,L=3,4,5-三氟苯硒乙酸,Ln=Eu（13）,Gd（15）,Tb（17）,Er（19））、[Ln2（L）6（phen）2]（phen=邻菲罗啉,L=3,4,5-三氟苯硒乙酸,Ln=Eu（14）,Gd（16）,Tb（18）,Er（20））。X-射线单晶衍射测试表明化合物13-20构型相同,每个Ln原子采用九配位的三帽三角棱柱构型,双核单分子结构之间均存在氢键作用,能够将相邻的分子连接成一维链状及二维层状结构。化合物17、18的固态荧光测试谱图表明从配体激发态到Tb（Ⅲ）激发态的能量转移是有效的,相同位置的特征发射峰证实了镧系金属有机配合物的发射特征峰主要是受中心金属离子的影响。磁性研究表明化合物17-20中相邻LnⅢ离子之间存在弱的反铁磁性相互作用以及明显的磁各向异性。
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