氚作为氢的放射性同位素,在军事,核工业以及其它学科研究领域中都有着广泛的应用。钛和锆的贮氢密度高,室温稳定,可逆吸放,是性能非常优异的贮氚材料之一。但氚衰变生成的氦-3严重影响了金属氚化物的使用性能。氦是一种非常轻的惰性元素,常规分析手段难以检测。过去的研究大多通过观察氦的累积对金属氚化物结构和性质改变的方法,获得氦在金属中行为的认识。但这些间接的分析手段难以获得氦在金属氚化物中的迁移和聚集,氦泡的长大以及连通等行为规律的系统性认识,更难以判断不同材料之间氦行为规律的差别。随着制样和分析技术的发展,透射电镜(TEM)成为金属氚化物中氦行为研究的最直接最有效的手段。本论文就是通过TEM结合XRD和静态贮存实验的方法对氚化钛时效中氦和晶格中的缺陷的发展和演变过程开展系统性的研究。同时还通过氦离子注入和成膜过程中引入氦方法尝试模拟氚化钛(锆)时效中的氦行为。开展了 FIB制备金属氚化物透射电镜样品的方法研究,包括含氚样品的包装、转移和贮存,FIB制样基本流程,制备的样品质量控制以及厚度评估,制样过程中产生的金属氚化物和氚气的数量和状态评估,含氚尾气的处理方法等。通过这些研究,建立了金属氚化物透射电镜的制备方法。通过TEM对氚钛膜时效全寿期中的氦行为开展了研究,建立了氦行为的TEM研究方法,获得了全寿期氦行为的演化规律。时效刚开始时,氚化钛中球形氦泡的尺寸随样品中氦浓度的增加而不断增大。直到氦浓度为0.063(He/Ti)左右,氦泡尺寸长到最大(1.3～1.6nm),之后不再增长。样品中的氦泡数量随氦浓度的增加而线性增加,并在氦浓度为0.247时由于氦泡间距太小无法容纳新的氦泡而开始相互连通。氦泡的最大尺寸由间隙位的氦与格点位置钛原子的交换能以及与氦泡的结合能共同决定。氦在氚化钛晶格中的低迁移速率造成低的氦泡生长速率和晶格内高的间隙氦浓度。氚化钛中的氦泡趋向于分布在{111)面内,氚化钛较高的表面张力和剪切力分别限制了氦泡生长的形状和在晶格中分布的方式。氚化钛中存在着长条形的氧化夹杂物,夹杂物内没有氦泡分布。氦易于聚集在与周围晶粒{111}面平行的晶界和夹杂物界面,且聚集速率比晶粒内更快,导致晶界处形成裂纹,这些裂纹发展到表面导致了氦的加速释放。氧是氦在晶界和夹杂物边界快速聚集的主要原因。通过XRD对氚化钛时效过程中的衍射峰变化开展了研究。由于氦泡在(111)面的取向分布,造成在整个时效过程中(311)面衍射峰的相对变化率始终大于(111)面。时效中间隙氦的生成,迁移并聚集成泡,氦泡数量的不断增多直至相互连通,以及自间隙钛原子的形成,位错和位错网的发展,自间隙钛原子团的形成与自间隙原子团的长大,促成了氚化钛的晶格常数和衍射峰的半峰宽在整个时效中的演变。在这一演变过程中,晶格常数与间隙氦浓度和氦泡尺寸同步增长,并都在样品中氦浓度为0.063时达到最大,之后的晶格收缩由氚衰变氚量减少导致的晶格收缩和样品中氦泡数量的不断增加导致的晶格膨胀共同影响,直到氦浓度达到0.247时由于氦泡网的建立导致晶格快速收缩和衍射峰展宽。开展了氦在两种工艺制备的氚化钛薄膜中的迁移行为研究。电子枪制备的氚化钛膜是两层多片堆叠的柱状晶构成,而且这种薄膜存在较强的(111)取向织构。柱状晶薄膜的氦释放系数在氦浓度小于0.06以前受环境温度变化很小。柱状晶结构疏松,晶粒易于膨胀释放内部应力导致氦的快速迁移,氦泡大量聚集成带状。柱状晶的晶界存在大量氧化夹杂物,氦易向晶界和氧化夹杂物边界聚集导致大量裂纹的形成,且越靠近表面的裂纹越来越宽。电阻制备的氚化钛膜由等轴晶构成,晶粒间结合紧密且晶界少有氧的污染,晶粒内氦迁移相对受限,氦泡呈线状聚集,膜内存在的裂纹很少,靠近表面的裂纹也不会宽化。进入氦的加速释放阶段的这两种工艺的氚钛膜,内部的裂纹都是由氦在晶界的{111}面聚集形成的,且这些裂纹最终都发展到了表面并导致氦在表面的加速释放。两种工艺的样品表面都存在一层低氦浓度的过渡区,过渡区内都存在大量来自于内部高应力发射的位错环,电阻制备的氚钛膜内的位错环不仅尺寸大而且数量更多,表明其膜内存在的应力更高。对离子注入氦和成膜混入氦方法制备的氘化钛(锆)中的氦行为开展了研究。采用SRIM程序计算了不同能量下氦离子注入氘化钛的分布。研究了 60keV下不同氦注量的氘化钛膜中的氦行为,样品中氦泡的分布非常不均匀,注入热效应导致中心附近区域内的氦泡大量聚集成环状或相互连通,且该区域已经相变为钛的hcp结构。采用氢氦混合镀锆膜的方法制备了 fct结构的ZrH2He0.04和ZrH2He0.09膜,薄膜内部均为非常细小的纳米颗粒,没有完整的晶粒。由于氦泡在成膜过程形成,薄膜内缺乏应力环境,氦泡的边缘均不够清晰。氦泡尺寸分布比较窄,大都在1～1.4nm,氦泡的数量随样品中的氦浓度而线性增加。通过以上研究,在国内自主建立了 TEM原位分析研究金属氚化物中氦行为的方法,揭示了氚化钛时效全寿期的氦行为演化规律,证实了离子注入和成膜引入等方法无法模拟时效氚化物中的氦行为。获得了薄膜组织结构对氦迁移行为的影响机制以及氚化锆中氦的迁移聚集行为特点,为高固氦材料设计开放和应用提供技术支持和理论指导。